一、丙烷部分氧化制滲碳?xì)庥酶呋钚源呋瘎┑难芯浚ㄕ撐奈墨I(xiàn)綜述）
郭勁[1]（2021）在《納米鎳負(fù)載的氧化鈰基催化劑的制備及其在微管式SOFC上的應(yīng)用研究》文中研究說(shuō)明丙烷部分氧化重整是現(xiàn)代工業(yè)化最成熟的制氫方法之一,丙烷在高溫催化劑的催化下能發(fā)生部分氧化重整反應(yīng)產(chǎn)生以H2為主要成分的合成氣。固體氧化物燃料電池（SOFC）是一種能將存在于燃料或者生物質(zhì)中的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能的全固態(tài)結(jié)構(gòu)電池。由于部分氧化重整放熱的特性能滿足SOFC高溫工作的需要,現(xiàn)階段對(duì)丙烷部分氧化重整與固體氧化物燃料電池的耦合應(yīng)用提出了新要求,也引發(fā)了科研工作者的研究熱潮。Ni-Al2O3催化劑是報(bào)道最為普遍的非貴金屬催化劑,但Ni負(fù)載型催化劑在反應(yīng)過(guò)程中容易產(chǎn)生碳沉積,與SOFC長(zhǎng)時(shí)間耦合聯(lián)用時(shí)容易導(dǎo)致陽(yáng)極材料失去活性而降低電池性能。為此,本文首先使用水熱法合成法制備了CeO2載體,再用溶膠凝膠法制備了Ni-CeO2催化劑,最后用催化劑進(jìn)行丙烷部分氧化重整測(cè)試,研究了制備方法、活性組分負(fù)載量和重整溫度對(duì)催化性能的影響。結(jié)果表明,在使用溶膠凝膠法,鎳負(fù)載量為10%,重整溫度為600℃的條件下,催化重整性能最佳,氫氣產(chǎn)率約為220μmol g-1cats-1。此外,對(duì)催化劑的重復(fù)使用性進(jìn)行了探究,發(fā)現(xiàn)在600℃,空氣氛圍下,對(duì)催化劑進(jìn)行煅燒,可除去催化劑上炭沉積,實(shí)現(xiàn)了催化劑的重復(fù)利用。熱重分析表明,隨著重整次數(shù)的增加,催化劑碳沉積的量在減少,放熱峰有向高溫方向移動(dòng)的趨勢(shì),這可能是因?yàn)槎啻沃卣?煅燒過(guò)程中發(fā)生了碳物質(zhì)之間的晶型轉(zhuǎn)化。微管式固體氧化物燃料電池的NiO-YSZ陽(yáng)極用擠壓成型法制得,電解質(zhì)（YSZ）、陰極隔離層（GDC）和陰極（LSCF）依次涂覆在陽(yáng)極管外表面,并用掃描電子顯微鏡對(duì)電池截面和陽(yáng)極內(nèi)表面進(jìn)行微觀形貌分析。使用燃料電池測(cè)試系統(tǒng)對(duì)電池進(jìn)行電化學(xué)反應(yīng)測(cè)試,研究了工作溫度和燃料流速對(duì)固體氧化物燃料電池性能的影響。結(jié)果表明,隨著溫度的增加,管式燃料電池的最大功率密度升高,阻抗減小,700℃時(shí)最大功率密度達(dá)到了0.67 W cm-2,最佳燃料流量在500sccm左右。此外,使用COMSOL MULTIPHSICS?軟件建立一個(gè)包含燃料通道,陽(yáng)極,陰極和電解質(zhì)層的陽(yáng)極支撐的微管固體氧化物燃料電池二維模型。通過(guò)對(duì)陽(yáng)極燃料通道的模擬,發(fā)現(xiàn)陽(yáng)極入口處H2含量最高,電化學(xué)反應(yīng)最為活躍。通過(guò)對(duì)陽(yáng)極通道電流密度的模擬,發(fā)現(xiàn)陽(yáng)極集電器周圍分布的電流密度最大,且電流密度的分布與電化學(xué)反應(yīng)程度有一定關(guān)系。將Ni-CeO2催化劑與微管式SOFC耦合使用,700℃時(shí),直接使用重整氣作為燃料測(cè)得電池最大功率密度為0.57 W cm-2,大于同條件下使用20%H2的情況。同時(shí),在長(zhǎng)時(shí)間使用重整氣測(cè)試的條件下,電池性能保持48h無(wú)明顯衰減。對(duì)長(zhǎng)時(shí)間使用后的SOFC陽(yáng)極進(jìn)行SEM分析,發(fā)現(xiàn)電池陽(yáng)極從出口（Rc）到入口（Ra）,陽(yáng)極結(jié)構(gòu)逐漸變得松散。此外,對(duì)陽(yáng)極不同部位產(chǎn)生的碳沉積進(jìn)行分析,沉積在入口和出口的碳是無(wú)定形碳,但沉積在陽(yáng)極取電口處的碳為碳纖維。在不同的陽(yáng)極取電情況下對(duì)電池的性能進(jìn)行研究。陽(yáng)極中間取電的效果遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于入口取電,一方面是由于中間集流模式下的最長(zhǎng)電流路徑僅為入口集流和出口集流模式下電流路徑的一半,另一方面是由于入口處大量的碳沉積可能也會(huì)對(duì)入口集流的效率產(chǎn)生影響。
田井清[2]（2020）在《甲烷干重整催化劑的設(shè)計(jì)及其在工業(yè)尾氣轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用研究》文中認(rèn)為近年來(lái),在煤炭、石油和天然氣等化石能源中,天然氣消耗所占比重連創(chuàng)新高。甲烷作為天然氣的主要成分,是一種重要的化工原料,具有儲(chǔ)量大、價(jià)格低廉等優(yōu)點(diǎn)。已有大量研究方法將甲烷直接轉(zhuǎn)化為化學(xué)品,包括甲烷偶聯(lián)制烯烴、甲烷脫氫芳構(gòu)化制芳烴,以及甲烷直接氧化為甲醇等。遺憾的是這些直接轉(zhuǎn)化途徑中,經(jīng)濟(jì)性和高效性等方面的問(wèn)題使得這些過(guò)程暫時(shí)達(dá)不到工業(yè)化的要求,使得甲烷的工業(yè)價(jià)值還沒(méi)有得到充分的開(kāi)發(fā)和利用。甲烷的間接轉(zhuǎn)化具有較高的經(jīng)濟(jì)價(jià)值,可將甲烷先轉(zhuǎn)化為合成氣,再通過(guò)合成氣平臺(tái)如費(fèi)托合成和甲醇合成,進(jìn)一步制備所需化學(xué)品。其中,甲烷水汽重整制備合成氣（SRM）已實(shí)現(xiàn)了工業(yè)化應(yīng)用,然而反應(yīng)水耗高、合成氣的氫碳比高,且通過(guò)副反應(yīng)水汽轉(zhuǎn)換反應(yīng)（RWGS）向環(huán)境中排放二氧化碳。甲烷部分氧化為合成氣的技術(shù)（PO）則難以控制,且使用分子氧作為氧化劑有安全隱患。甲烷干重整反應(yīng)（DRM）通過(guò)消耗二氧化碳來(lái)轉(zhuǎn)化甲烷得到合成氣,該反應(yīng)不僅可以使用純甲烷作為原料,也可以轉(zhuǎn)化富含甲烷的氣體,如煤炭間接液化的尾氣、焦?fàn)t煤氣等。由于二氧化碳的加入,相比于甲烷水汽重整工藝,還可以提升產(chǎn)物合成氣中的碳含量,使其在資源高效綜合利用、環(huán)境保護(hù)方面具有重大意義。甲烷和二氧化碳都是惰性小分子,由于熱力學(xué)平衡限制,甲烷干重整反應(yīng)需要在大于700℃的高溫下進(jìn)行才能獲得高的轉(zhuǎn)化率和選擇性。Ni基催化劑是被廣泛研究的甲烷干重整反應(yīng)催化劑,高溫下金屬顆粒的燒結(jié)和催化劑的積碳是干重整反應(yīng)失活的主要原因。本文從增強(qiáng)催化劑穩(wěn)定性出發(fā),做了以下工作:（1）我們首先合成了具有均勻開(kāi)放直孔道結(jié)構(gòu)的高比表面積的MCM-41材料,通過(guò)乙醇溶液輔助的浸漬法利用直型孔道的毛細(xì)作用將硝酸鎳均勻浸漬到MCM-41直型孔道結(jié)構(gòu)內(nèi),從而均勻負(fù)載Ni納米粒子于MCM-41的內(nèi)表面。該限域結(jié)構(gòu)催化劑的Ni金屬負(fù)載量為10 wt.%,XRD測(cè)試顯示無(wú)明顯的Ni衍射峰,表明Ni顆粒高度分散,TEM測(cè)試表明Ni顆粒大小為2 nm左右,Ni顆粒主要分布在MCM-41的孔道內(nèi)。TPR表明該限域結(jié)構(gòu)催化劑具有較高的還原溫度,說(shuō)明NiO與硅氧化物之間有較強(qiáng)的相互作用。在700℃下以45000 mL/g/h空速反應(yīng)200 h后,催化劑的甲烷轉(zhuǎn)化率沒(méi)有明顯下降（72%,接近該溫度下的平衡轉(zhuǎn)化率）,H2/CO摩爾比維持在0.87左右。反應(yīng)后催化劑的TEM結(jié)果顯示,Ni顆粒平均粒徑為3-4 nm,未見(jiàn)明顯團(tuán)聚,沒(méi)有觀察到Ni顆粒被碳包覆的現(xiàn)象。TGA和TPO等研究表明催化劑積碳速率低且形成的積碳易于氣化。這種Ni限域于MCM-41直型孔道的催化劑具有優(yōu)異的抗燒結(jié)和抗積碳性能。（2）我們利用簡(jiǎn)單的水油兩相一鍋法,將負(fù)載量高達(dá)4.9 wt.%和粒徑約2nm的Ni納米顆粒封裝入SiO2微球中約4.3 nm孔徑的孔道。利用TEOS水解產(chǎn)生的Si-O-Si前驅(qū)體與進(jìn)入水相的二茂鎳反應(yīng)生成硅酸鎳,水相中通過(guò)CTAC膠束的導(dǎo)向作用將Ni以Si-O-Ni的形式引入Si-O骨架。該催化劑實(shí)現(xiàn)了在700oC高溫下對(duì)甲烷干重整反應(yīng)長(zhǎng)時(shí)間（200 h）的高活性和高穩(wěn)定性,為開(kāi)發(fā)高溫抗燒結(jié)和抗積碳的高溫限域金屬催化劑的合成方法提供了新的思路。dTG曲線結(jié)合XRD、TEM和Raman表征結(jié)果,顯示Ni/SiO2（IM）表面同時(shí)有無(wú)定形的碳和石墨化的碳,而Ni/SiO2（OP）催化劑表面僅有無(wú)定形的碳,無(wú)定型的碳易于CO2繼續(xù)反應(yīng)生成CO,從而使Ni/SiO2（OP）催化劑保持高的甲烷干重整反應(yīng)活性。理論計(jì)算表明說(shuō)明在Ni55團(tuán)簇上C原子優(yōu)先以單個(gè)原子的形式吸附,而不是聚合形成sp2雜化的C原子簇或者形成碳納米管,即介孔限域條件下Ni表面不易積碳,這解釋了我們的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象限域結(jié)構(gòu)的Ni具有更好的抗高溫的活性和穩(wěn)定性。這種新發(fā)展的合成方法中,原位生成Ni-O-Si基團(tuán)使得Ni納米粒子被封裝和限域在三維介孔SiO2內(nèi),阻止甲烷干重整反應(yīng)條件下Ni納米粒子的燒結(jié)和積碳。（3）在甲烷干重整制合成氣的反應(yīng)中,Ni基催化劑存在積碳導(dǎo)致嚴(yán)重失活的問(wèn)題。這主要是因?yàn)镃-H鍵解離導(dǎo)致的C*在催化劑表面的富集。而O*可以以CO的方式帶走表面的C*,從而抑制催化劑積碳失活并且促進(jìn)CH4的解離。而d帶中心值可以一定程度上描述過(guò)渡金屬對(duì)于O的吸附能力。我們首先使用理論計(jì)算得出其他金屬M(fèi)（M選自第ⅠB,ⅥB,ⅦB,Ⅷ,ⅢA,ⅣA族的元素,M=W,Mo,Ga,Sn,Re,In,Fe,Co,Rh,Pd,Ru,Cu,Ag,Au）部分取代Ni的Ni-M基合金的d帶中心值,關(guān)聯(lián)實(shí)驗(yàn)得出的甲烷平均轉(zhuǎn)化率與d帶中心值呈火山型曲線。由于NiIr的d帶中心值處于火山型曲線的頂點(diǎn)附近,預(yù)測(cè)NiIr催化劑具有優(yōu)異的催化干重整的性能。進(jìn)一步對(duì)Ni和Ir的比例進(jìn)行調(diào)整,選出最優(yōu)的比例并研究NiIr/MgAl2O4催化劑的構(gòu)效關(guān)系對(duì)于甲烷干重整和混合重整的影響。通過(guò)XRD、TGA、SEM、H2-TPR、TEM、TEM-mapping和EDX譜等表征,發(fā)現(xiàn)Ir的加入對(duì)Ni粒子的分散起促進(jìn)作用并形成NiIr的合金,并且可以有效抑制反應(yīng)過(guò)程中積碳的發(fā)生（積碳位點(diǎn)主要為Ni顆粒）。同時(shí)NiIr合金在反應(yīng)過(guò)程中并未被積碳覆蓋,保持了高活性與穩(wěn)定性。將最優(yōu)NiIr/MgAl2O4催化劑應(yīng)用于煤制油尾氣和焦?fàn)t煤氣中CH4、CO2和H2O的混合重整,可得到氫碳比可調(diào)的合成氣（氫碳比約為2）以適用于后續(xù)甲醇合成。不僅有利于大幅度的提高甲醇的收率（提高約50%）,且極大地減少了壓縮機(jī)的能耗。本篇工作以理論計(jì)算指導(dǎo)甲烷干重整反應(yīng)催化劑的篩選和合成具有的科學(xué)意義,且反應(yīng)結(jié)果具有廣闊的工業(yè)應(yīng)用前景。
鐘炳偉[3]（2014）在《納米碳材料在氣相反應(yīng)中的催化性能和機(jī)理研究》文中研究表明納米碳材料因其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì),可以直接作為催化劑用于各類催化反應(yīng)中,有望替代金屬催化劑被廣泛地應(yīng)用到催化領(lǐng)域。研究表明,納米碳材料的表面性質(zhì)對(duì)其催化性能至關(guān)重要。本論文根據(jù)不同氣相催化反應(yīng)要求,調(diào)變納米碳材料表面的結(jié)構(gòu)和組成,設(shè)計(jì)并制備了具有不同表面缺陷、官能團(tuán)或雜原子濃度的三類納米碳材料催化劑,分別用于催化甲烷裂解、丙烯醛和丙烯醇選擇氧化反應(yīng)中,表現(xiàn)出較高的催化活性。結(jié)果如下：（1）通過(guò)改變焙燒溫度成功地研制了具有不同石墨層厚度和表面缺陷數(shù)量的納米金剛石催化劑。該催化劑在催化甲烷裂解反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的抗積碳能力和催化穩(wěn)定性,并得到具有薄層石墨烯結(jié)構(gòu)的副產(chǎn)物。研究了不同焙燒溫度處理納米金剛石的結(jié)構(gòu)性質(zhì)與其催化甲烷裂解性能之間的關(guān)系,確定反應(yīng)活性中心是表面上不飽和石墨烯層邊緣或石墨烯層上的空缺位。結(jié)合理論模擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果,進(jìn)一步提出了甲烷裂解是一個(gè)多步驟的裂解過(guò)程。（2）結(jié)合濃硝酸和氧氣處理的方法對(duì)納米碳管表面進(jìn)行選擇性地含氧官能團(tuán)化處理,同時(shí)對(duì)其表面性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)地表征,并作為催化劑應(yīng)用到催化丙烯醛選擇氧化反應(yīng)中。研究表明,這種氧官能化處理能產(chǎn)生更多的表面活性氧,而且大幅度地提高了納米碳管的催化活性。其中,最高的丙烯酸產(chǎn)率達(dá)到40.8%。通過(guò)系統(tǒng)地選擇性調(diào)變納米碳管的表面氧官能團(tuán)種類,并對(duì)其進(jìn)行催化性能測(cè)試,確定催化丙烯醛選擇氧化反應(yīng)的活性位是橋氧和內(nèi)酯官能團(tuán),這一結(jié)果通過(guò)丙烯酸生成速率與活性氧含量之間良好的線性關(guān)系得到證實(shí)。結(jié)合動(dòng)力學(xué)測(cè)試和催化性能結(jié)果,闡述了催化丙烯醛選擇氧化反應(yīng)路徑,提出了可能的反應(yīng)機(jī)理。（3）高效可控地合成不同氮含量的摻氮納米碳管,并將其作為催化劑應(yīng)用于丙烯醇選擇氧化。結(jié)果顯示,摻氮納米碳管表現(xiàn)出比其他未摻雜碳材料更優(yōu)異的催化活性。通過(guò)對(duì)其表面結(jié)構(gòu)性質(zhì)的分析,發(fā)現(xiàn)其優(yōu)異催化活性與比表面積無(wú)關(guān),主要與引入的氮原子相關(guān),而且隨表面氮含量的增加而提高。此外,著重研究了表面無(wú)序炭對(duì)其催化活性的影響,結(jié)果顯示反應(yīng)催化活性與樣品的石墨化程度有關(guān),而且得出石墨氮含量提高有利于反應(yīng)的進(jìn)行。結(jié)合催化性能結(jié)果、動(dòng)力學(xué)測(cè)試和理論研究背景,指出石墨氮在丙烯醇反應(yīng)中起著不可或缺的重要作用,并且提出了丙烯醇反應(yīng)路徑和可能的反應(yīng)機(jī)理。
李秀東[4]（2008）在《Zn/HZSM-5與Pt-Zn/HZSM-5催化劑上甲烷和丙烷混合烷烴的無(wú)氧芳構(gòu)化研究》文中研究表明甲烷與較高碳鏈的烴在較溫和的溫度下共同活化轉(zhuǎn)化成芳烴,為甲烷和天然氣的直接利用提供了一個(gè)新的途徑。本論文研究了Zn/HZSM-5和Pt-Zn/HZSM-5催化劑上甲烷在丙烷存在下的芳構(gòu)化性能,利用TPD、TPSR、TPO、TPH、UV-Raman、13CH4示蹤等技術(shù)考察了催化劑的物性及甲烷丙烷共活化芳構(gòu)化反應(yīng)中的行為,得到了以下結(jié)果。論文成功地在Zn/HZSM-5與Pt-Zn/HZSM-5上實(shí)現(xiàn)了甲烷和丙烷混合氣體的無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)。在823K溫度,空速為GHSV（C1+C3+N2）=750cm3g-1h-1,反應(yīng)氣的原料組成C1∶C3∶N2=10∶2∶1的條件下,在Zn/HZSM-5上甲烷轉(zhuǎn)化率達(dá)到18.12%,丙烷轉(zhuǎn)化率為92.37%,芳烴選擇性為55.49%。在Pt-Zn/HZSM-5上甲烷轉(zhuǎn)化率達(dá)到了21.49%,丙烷轉(zhuǎn)化率為92.91%,芳烴選擇性為79.44%。在Zn/HZSM-5和Pt-Zn/HZSM-5催化劑上進(jìn)行的13CH4的示蹤實(shí)驗(yàn),證明在甲烷與丙烷的共反應(yīng)過(guò)程中,甲烷確實(shí)被活化并參加了芳構(gòu)化過(guò)程,且影響了丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)的選擇性。通過(guò)TPSR、TG、UV-Raman、TPO和TPH等考察甲烷丙烷在Zn/HZSM-5與Pt-Zn/HZSM-5催化劑上的芳構(gòu)化反應(yīng)的活化行為后。表明,要實(shí)現(xiàn)甲烷的無(wú)氧芳構(gòu)化,需先在催化劑表面積累一定量含氫活性積碳,丙烷比甲烷更容易在催化劑表面積聚形成活性積碳,從而縮短誘導(dǎo)期。TPO結(jié)果證明在芳構(gòu)化反應(yīng)中,丙烷能產(chǎn)生更多的活性積碳,促進(jìn)甲烷的活化。通過(guò)CH4和NH3-TPD等實(shí)驗(yàn)表明,在Zn/HZSM-5添加適量Pt,增加了催化劑的弱酸量,提高了催化劑對(duì)甲烷的脫氫能力,減少積碳,提高芳烴選擇性。
馮偉梁[5]（2007）在《丙烷氧化脫氫制丙烯和直接法制過(guò)氧化氫催化劑的制備及表征》文中研究指明低碳烷烴制取高附加值的烯烴和含氧衍生物是當(dāng)前催化領(lǐng)域內(nèi)最富挑戰(zhàn)性的課題之一。由資源豐富的烷烴轉(zhuǎn)化成需求量日益增長(zhǎng)的烯烴，更是這一領(lǐng)域內(nèi)的研究前沿。目前工業(yè)丙烯主要來(lái)自煉油廠流化床裂解和乙烯裂解，其收率均比較低，難以滿足增長(zhǎng)的需求；而丙烷非臨氧條件下直接脫氫制丙烯的反應(yīng)由于反應(yīng)溫度高、能耗大、催化劑易結(jié)焦失活等原因，使其在工業(yè)生產(chǎn)中受到很大限制。而近年來(lái)丙烷氧化脫氫制丙烯的反應(yīng)，由于其在熱力學(xué)上有利，可以避免直接脫氫反應(yīng)中存在的許多問(wèn)題，成為一個(gè)有巨大應(yīng)用前景的研究課題。然而，由于其產(chǎn)物丙烯活潑性遠(yuǎn)高于原料丙烷，在臨氧條件下，丙烯很容易進(jìn)一步轉(zhuǎn)化成深度氧化產(chǎn)物，導(dǎo)致反應(yīng)的選擇性不高，所以經(jīng)過(guò)數(shù)十年的努力，仍然沒(méi)有能夠工業(yè)化的催化劑問(wèn)世。因此，開(kāi)發(fā)新的催化材料用于丙烷氧化脫氫反應(yīng)，不論在理論研究還是在工業(yè)應(yīng)用方面都有重要的價(jià)值。近年來(lái)具有規(guī)整孔道結(jié)構(gòu)和較窄孔徑分布的介孔分子篩材料作為催化載體，其優(yōu)良的性能被催化界所廣泛關(guān)注。在介孔分子篩上引入高分散金屬氧化物活性組分后，人為調(diào)節(jié)其表面性質(zhì)，有望成為高效的丙烷氧化脫氫制丙烯的新型催化劑。過(guò)氧化氫是一種重要的無(wú)機(jī)化工產(chǎn)品，近年來(lái)隨著現(xiàn)代電子行業(yè)的發(fā)展和環(huán)保綠色化工的需求，這些行業(yè)對(duì)高純度，無(wú)有機(jī)污染物的過(guò)氧化氫需求量不斷增加。然而，現(xiàn)有工業(yè)蒽醌法制得的過(guò)氧化氫產(chǎn)品中含有殘留的烷基蒽醌等有機(jī)雜質(zhì)，極大地限制了成品過(guò)氧化氫的應(yīng)用范圍。目前工業(yè)需求的高純度過(guò)氧化氫，需要在蒽醌法成品的基礎(chǔ)上，進(jìn)行蒸餾，離子交換，活化吸附，萃取等步驟處理，此方法工藝復(fù)雜，能耗巨大，限制了高濃度過(guò)氧化氫的大規(guī)模生產(chǎn)。為避免傳統(tǒng)生產(chǎn)方法帶來(lái)的有機(jī)溶劑污染問(wèn)題，采用直接法生產(chǎn)過(guò)氧化氫是近年來(lái)人們一直積極探索的課題。國(guó)外研究發(fā)現(xiàn)，采用負(fù)載型貴金屬催化劑，可由氫氣氧氣直接合成過(guò)氧化氫。此方法采用純水為介質(zhì)，無(wú)需凈化去除有機(jī)雜質(zhì)，因此是極具前途的生產(chǎn)工藝。與國(guó)外相比，直接法制過(guò)氧化氫在我國(guó)的研究還是空白，應(yīng)此，開(kāi)展直接法制過(guò)氧化氫的研究，極富挑戰(zhàn)性且具有重大社會(huì)意義。本論文分兩部分，第一部分研究了丙烷氧化脫氫制丙烯的課題，我們將新型鈷基介孔分子篩催化劑以及傳統(tǒng)氧化硅載體上釩鉬二元高分散金屬氧化物模型催化劑用于丙烷氧化脫氫制丙烯的研究；第二部分研究了直接法制過(guò)氧化氫的課題，我們既采用貴金屬鈀催化劑進(jìn)行了氫氧法直接制過(guò)氧化氫，也采用了較溫和條件下以一氧化碳，氧氣，水為原料制過(guò)氧化氫。本論文在這兩個(gè)課題基礎(chǔ)上，通過(guò)催化劑的制備，表征以及反應(yīng)活性的測(cè)試，對(duì)兩元金屬氧化物模型催化劑以及納米金屬催化劑在上述兩個(gè)反應(yīng)過(guò)程中催化反應(yīng)本質(zhì)進(jìn)行了不同程度的探討。本論文主要內(nèi)容如下：一Co-SBA-15系列催化劑的制備及其丙烷氧化脫氫性能采用浸漬法制備Co-SBA-15系列催化劑（Co-SBA-15），用不同Co前驅(qū)體制備了相同Co含量的系列催化劑（Co20-SBA-15-x），以檸檬酸鈷絡(luò)合物為前驅(qū)體制備了一系列不同Co含量的系列催化劑（Cox-SBA-15），還用不同含量的P，Ti，Zr等助劑對(duì)Co-SBA-15催化劑進(jìn)行了修飾。小角XRD和透射電鏡結(jié)果表明，所制備的SBA-15具有典型的六方孔結(jié)構(gòu)及規(guī)整的孔道，Co氧化物顆粒進(jìn)入SBA-15孔道，Co的引入并沒(méi)有破壞SBA-15的孔結(jié)構(gòu)。隨著Co負(fù)載量的提高，Co的分散性變差，不能很好的分散在載體表面。XPS，H2-TPR研究表明，催化劑中隨著Co與載體相互作用的強(qiáng)弱差異，Co物種在催化劑表面分別以3種形式共存：團(tuán)聚的Co3O4，與載體弱相互作用的CoO，與載體有強(qiáng)相互作用的硅酸鈷。不同配體為前驅(qū)體制備的催化劑，其Co物種與載體作用按Cl-＜H2O＜檸檬酸＜NH3的順序由弱到強(qiáng)。隨著Co負(fù)載量的增大，硅酸鈷物種增多，Co與載體表面相互作用也逐漸變強(qiáng)。而加入助劑修飾后，Zr能使Co更好的分散在載體表面，Ti和P則使Co進(jìn)一步形成CoTiO3與Co3（PO4）2物種，改變了Co與載體的作用強(qiáng)度，對(duì)催化活性也有影響。XRD的研究表明，催化劑表面Co主要以Co3O4形式存在，其顆粒粒徑隨負(fù)載量增大而增大，隨前驅(qū)體配體變強(qiáng)而減小，導(dǎo)致Co分散度不同。此趨勢(shì)也為TEM觀察和XPS計(jì)算所證實(shí)。CO吸附紅外研究表明，Co-檸檬酸配合物為前驅(qū)體制備的不同Co負(fù)載量的催化劑，與氣相CO分子所形成的羰基鈷紅外振動(dòng)波數(shù)略有不同，也預(yù)示著Co在載體表面不同的分散性和相互作用。用連續(xù)微反應(yīng)裝置考察活性結(jié)果表明，用Co-檸檬酸配合物為前驅(qū)體制得的Co-SBA-15催化劑具有最好的催化活性，當(dāng)Co負(fù)載量為20wt％時(shí)，丙烷轉(zhuǎn)化率和丙烯選擇性達(dá)到最大值，此時(shí)(500℃，W=0.05 g，GHSV=72，000 L kg-1cat h-1，C3H8：O2：N2=1：1：8)丙烯收率為26.2％。而用不同組分修飾的催化劑活性測(cè)試表明，2wt％Zr修飾的催化劑活性好于Ti，P修飾以及未修飾的催化劑，主要原因是Zr的存在增加了Co的分散性，改變了Co與載體的相互作用，使之產(chǎn)生了較多的Co-載體弱相互作用物種。因此，可以認(rèn)為，在制備Co-SBA-15催化劑用于丙烷氧化脫氫反應(yīng)時(shí)，高活性，高選擇性的催化劑，應(yīng)使其具有較多的Co-載體弱相互作用物種，避免產(chǎn)生無(wú)活性的Co-載體強(qiáng)相互作用物種。二V-Mo二元金屬氧化物模型催化劑的制備及其丙烷氧化脫氫性能用浸漬法制備了一系列不同V／Mo負(fù)載量的V-Mo-SiO2二元金屬模型催化劑（VxMoySiO2）。按照V，Mo理論單層分散量的1／2，1，2倍調(diào)節(jié)負(fù)載量，并調(diào)整負(fù)載順序，用作參比催化劑。H2-TPR結(jié)果表明，隨著Mo的加入，因V-Mo間的相互作用而產(chǎn)生新的V-Mo-O物種，VOx的還原溫度向低溫方向移動(dòng)。UV-RAMAN研究結(jié)果表明，在單層負(fù)載的Mo-SiO2表面，僅存在MoO6八面體物種以及Mo-O-Mo單層聚合物種。在單層負(fù)載的V-SiO2表面，僅觀察到VO4四面體物種所具有的V=O振動(dòng)峰，沒(méi)有V2O5的特征峰存在。隨著第二元金屬組分的加入，780 cm-1位置的峰強(qiáng)度逐漸變大，預(yù)示著形成了新的V-O-Mo聚合物種。而水汽的存在對(duì)催化劑表面金屬氧化物物種配位情況和幾何構(gòu)型也有影響。催化劑酸性一般對(duì)反應(yīng)選擇性有較大影響，NH3-TPD的研究表明，在固定單層Mo負(fù)載量的催化劑中，總體催化劑酸性較弱，隨著V負(fù)載量的增加，酸強(qiáng)度略微減弱，而酸量增加。而丙烷脈沖實(shí)驗(yàn)研究了催化劑表面吸附氧和活性晶格氧的儲(chǔ)量，吸附于催化劑表面的分子氧易把產(chǎn)物烯烴進(jìn)一步氧化成深度氧化產(chǎn)物，而反應(yīng)的高選擇性轉(zhuǎn)化則是通過(guò)催化劑內(nèi)部晶格氧進(jìn)行。通過(guò)脈沖測(cè)定，各為單層負(fù)載量的V-Mo-SiO2催化劑中活性晶格氧儲(chǔ)量最大，與TPR預(yù)測(cè)結(jié)果一致?；钚詼y(cè)試結(jié)果表明，相比單一組分的催化劑，V-Mo二元金屬模型催化劑有更好的催化活性，當(dāng)V和Mo的負(fù)載量分別達(dá)到理論單層分散值時(shí)，丙烯收率最大。這一結(jié)果證實(shí)，二元金屬氧化物模型催化劑由于V-Mo間的協(xié)同相互作用產(chǎn)生的V-O-Mo聚合物，相比一元金屬氧化物催化劑更有利于丙烷氧化脫氫反應(yīng)。三納米Pd催化劑在H2/O2直接法制過(guò)氧化氫中的應(yīng)用研究采用了微波加熱，氫氣，水合肼，甲醛等還原手段，用浸漬法制備了一系列Pd／C催化劑，用于H2／O2直接法制過(guò)氧化氫中的應(yīng)用研究。TEM測(cè)試結(jié)果表明，對(duì)采用不同還原法制備的催化劑，微波法制得的催化劑金屬Pd顆粒較小，粒徑均一，高度分散，催化活性較好。而采用其他還原方法制得的催化劑，Pd顆粒都有不同程度的團(tuán)聚現(xiàn)象，易長(zhǎng)大形成較大晶粒。對(duì)煤質(zhì)，杏殼，椰殼等不同種類活性碳載體材料的物理化學(xué)特性，還采用BET，SEM，XRD等手段進(jìn)行了表征。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，由于載體本身具有不同的表面積和孔結(jié)構(gòu)以及雜質(zhì)含量，對(duì)催化活性有較大影響，其中采用椰殼活性碳載體作為載體得的Pd／C催化劑，有較好的反應(yīng)活性。進(jìn)一步研究催化劑的XRD測(cè)試結(jié)果，我們發(fā)現(xiàn)采用不同還原法所制得的催化劑，其暴露的Pd的各類晶面比例差別較大，且與催化活性緊密相關(guān)。為此，我們采用理論計(jì)算方法，獲得了不同晶面不同Pd位置上H，O以及OH，H2O2的吸附能。結(jié)果表明，反應(yīng)基團(tuán)若在Pd（110）面上進(jìn)行吸附反應(yīng)，在能量上較為有利，此結(jié)果初步解釋了不同還原方法對(duì)催化活性的差別。這一結(jié)果也對(duì)我們下一步工作有一定的指導(dǎo)意義。四納米Cu催化劑的制備及其CO/O2/H2O直接法制過(guò)氧化氫性能為在較溫和條件下進(jìn)行直接法制過(guò)氧化氫研究，我們選取了CO／O2／H2O作為反應(yīng)體系。我們采用浸漬法制備了一系列含有不同金屬的負(fù)載型催化劑，并對(duì)它們進(jìn)行了研究。通過(guò)不同反應(yīng)條件的活性測(cè)試，我們發(fā)現(xiàn)Cu／Al2O3有較好的催化活性。在此基礎(chǔ)上，對(duì)氧化鋁載Cu基催化劑進(jìn)行了進(jìn)一步研究。XRD結(jié)果表明，不同負(fù)載量的采用KBH4還原的Cu／Al2O3系列催化劑，均觀察到2θ值為43.3°和50.4°歸屬于Cu（100）及Cu（200）晶面的金屬Cu特征衍射峰。所有樣品中未出現(xiàn)CuO及Cu2O的衍射峰，表明樣品中的Cu（Ⅱ）前驅(qū)體已被完全還原。隨著銅負(fù)載量的增加，可觀察到Cu（100）及Cu（200）晶面的衍射峰強(qiáng)度逐漸增強(qiáng)，表明催化劑表面形成了尺寸較大的金屬銅納米晶粒。通過(guò)N2O化學(xué)滴定所測(cè)得的金屬銅表面數(shù)據(jù)及XRD結(jié)果，我們估算出各催化劑表面金屬銅納米晶粒的尺寸隨Cu負(fù)載量的增加而變大，與TEM的觀察結(jié)果相吻合。當(dāng)Cu／Al2O3催化劑表面納米金屬銅平均粒徑為15 nm左右時(shí)，有最高的H2O2生成速率，這一結(jié)果體現(xiàn)了在以CO／O2／H2)為原料直接合成H2O2反應(yīng)中，Cu／Al2O3催化劑呈現(xiàn)出強(qiáng)烈的納米尺寸效應(yīng)。此外，我們還在反應(yīng)中對(duì)銅基催化劑用量，原料氣的分壓，所使用的輔助酸，輔助溶劑等一系列影響反應(yīng)活性的條件或參數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當(dāng)使用1.0克催化劑，O2：CO為2 MPa：2 MPa，采用0.01 M硫酸，三小時(shí)反應(yīng)，可獲得最佳活性結(jié)果。在此基礎(chǔ)上，丙酮等有機(jī)溶劑的加入，有利于穩(wěn)定反應(yīng)生成的H2O2，從而可獲得更高濃度的H2O2溶液。
朱海歐[6]（2005）在《重質(zhì)烴氧化裂解制低碳烯烴和輕質(zhì)油品的研究》文中研究表明本論文以正己烷、環(huán)己烷、苯、正癸烷、十氫萘和四氫萘為模型化合物,對(duì)其氧化裂解（化）制備低碳烯烴或輕質(zhì)油品過(guò)程進(jìn)行了研究,并與熱裂解過(guò)程進(jìn)行了對(duì)比,探討氧存在下不同碳鏈結(jié)構(gòu)原料烴的裂解機(jī)理。與外供熱型強(qiáng)吸熱熱裂解反應(yīng)相比,氣相氧化裂解是一個(gè)內(nèi)供熱型放熱反應(yīng),具有明顯高于熱裂解過(guò)程的烴轉(zhuǎn)化率和原料處理能力以及較強(qiáng)的抗積炭能力。在正己烷、環(huán)己烷和苯的氣相氧化裂解中,直鏈烷烴和環(huán)烷烴表現(xiàn)出相似的高的裂解活性,芳烴更容易發(fā)生生成CO的部分氧化反應(yīng)。重質(zhì)烴（正癸烷,十氫萘和四氫萘）的氣相氧化裂解（化）過(guò)程可同時(shí)獲得低碳烯烴和輕質(zhì)油品。直鏈烷烴的氧化過(guò)程由于具有較高的裂解深度,比熱裂解更適合制備輕質(zhì)油品。十氫萘氧化過(guò)程中,高溫氣相氧化裂解反應(yīng)得到的輕質(zhì)油品富含BTX （苯,甲苯和二甲苯）,而低溫氣相氧化裂化反應(yīng)所得的油品富含烷基苯、烷基環(huán)己烷和支鏈烷烴,該油品有望具有較高的辛烷值;四氫萘分子,由于有共軛π鍵的存在,更容易發(fā)生脫氫反應(yīng),導(dǎo)致四氫萘分子的脫氫行為遠(yuǎn)高于十氫萘分子,其氧化裂解（化）過(guò)程所得的輕質(zhì)油品中富含烷基苯和烷基萘。碳六混合烴和碳十混合烴的氣相氧化裂解過(guò)程中,不同族組成烴之間的相互作用,提高了原料烴裂解深度,促進(jìn)油品組份向低碳小分子的轉(zhuǎn)化。在鉑基催化劑存在時(shí),向烴類氧化裂解過(guò)程添加氫氣可大大降低產(chǎn)物中COx選擇性,進(jìn)而提高低碳烯烴選擇性;合成氣（H2/CO）可代替純氫作為廉價(jià)氫源,并調(diào)節(jié)產(chǎn)物中氫氣、CO和低碳烯烴之間的比例,使該過(guò)程可成為一條新穎的下游烯烴衍生工藝（如氫甲?；┑脑下肪€。
胡蓉蓉[7]（2005）在《金屬修飾的負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體的制備及光催化CO2和丙烷合成異丁烯醛的反應(yīng)性能》文中研究表明二氧化碳和丙烷直接合成異丁烯醛在低碳烷烴和CO2資源利用及烴類氧化物合成方面具有重要的理論意義和應(yīng)用價(jià)值。本論文將氣-固光催化反應(yīng)技術(shù)應(yīng)用于這一反應(yīng)體系,系統(tǒng)深入地研究了負(fù)載型金屬修飾的復(fù)合半導(dǎo)體的設(shè)計(jì)和制備,以及固體材料的表面化學(xué)構(gòu)造和能帶結(jié)構(gòu)與其吸光特性、化學(xué)吸附能力和光催化反應(yīng)性能的關(guān)聯(lián)。一、以工業(yè)SiO2載體為載體基質(zhì),采用分步浸漬-化學(xué)表面反應(yīng)技術(shù),成功地制得了比表面積大于200 m2/g,顆粒尺度約10nm的三種金屬修飾的負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體固體材料1%Cu/11.6%V2O5-11.1%TiO2/SiO2、1%Cu/17.2%MoO3-9.4%TiO2/SiO2和1%Cu/10.1%ZnO-10.1%TiO2/SiO2。通過(guò)制備過(guò)程的DTA-TG和TPR結(jié)果分析,得出了這三種固體材料的適宜制備工藝條件。二、XRD、Raman、IR和UV-Vis DRS技術(shù)的表征結(jié)果證明:Cu/V2O5-TiO2/SiO2、Cu/MoO3-TiO2/SiO2和Cu/ZnO-TiO2/SiO2三種固體材料的表面活性基元都均勻分散在SiO2載體的表面上,其中V2O5或MoO3或ZnO和TiO2均以微晶形式存在于SiO2內(nèi)孔表面,金屬Cu則以高度分散的狀態(tài)均布于復(fù)合氧化物活性基元的表面上;且復(fù)合半導(dǎo)體氧化物中的V2O5或MoO3或ZnO既與TiO2發(fā)生了化學(xué)鍵聯(lián),形成了（V, Mo, Zn）-O-Ti鍵,也與載體SiO2表面形成了（V, Mo,Zn）-O-Si及Ti-O-Si的化學(xué)鍵;它們的表面組分活性基元由金屬位Cu,Lewis酸位Ti4+和V5+或Mo2+或Zn2+,及Lewis堿位M=O的端氧或M1-O-M2的橋氧構(gòu)成。二、紫外-可見(jiàn)光漫反射實(shí)驗(yàn)及利用Kubella-munk函數(shù)對(duì)材料禁帶能隙Eg估值結(jié)果說(shuō)明:負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體材料中由于基元半導(dǎo)體組分粒徑變小,導(dǎo)致其禁帶能隙Eg值增大;基元組分間復(fù)合作用也引起其吸光強(qiáng)度增加。金屬Cu引入復(fù)合半導(dǎo)體材料后,不僅增強(qiáng)了固體材料的光吸收強(qiáng)度,也使其吸光域明顯地向可見(jiàn)光范圍擴(kuò)展。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果,我們得出了負(fù)載型組合活性基元Cu-V2O5-TiO2、Cu-MoO3-TiO2和Cu-ZnO-TiO2的能帶結(jié)構(gòu)及其Eg、Ec和Ev間的匹配關(guān)系,并由此探討了它們對(duì)光生載流子的分離性能和與之相關(guān)的催化氧化還原反應(yīng)能力。三、化學(xué)吸附-IR和TPD-MS實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,CO2分子在三種固體材料表面金屬位Cu和Lewis酸位Tin+的協(xié)同作用下,主要形成CO2的臥式吸附態(tài)Cu-C（CO）→Tin+。其C=O鍵的活化程度為依次為:Cu/V2O5-TiO2/SiO2≥Cu/MoO3-TiO2/SiO2>Cu/ZnO-TiO2/SiO2。C3H8分子在三種固體材料Lewis堿位V=O或Mo=O或Zn-O-鍵的端氧上,可形成亞甲基氫的單位吸附態(tài),或甲基氫
井強(qiáng)山[8]（2005）在《流化床甲烷臨氧CO2重整制合成氣鎳系催化劑研究》文中提出甲烷等低碳烷烴的催化轉(zhuǎn)化制合成氣是目前比較有應(yīng)用前景的利用途徑之一。甲烷臨氧CO2重整制合成氣反應(yīng)是一個(gè)綠色工藝過(guò)程,不僅為天然氣的合理利用及緩解溫室氣體排放提供了有效的解決途徑,而且可以利用甲烷氧化反應(yīng)所產(chǎn)生的熱量以供給重整反應(yīng)過(guò)程,實(shí)現(xiàn)了部分自熱重整過(guò)程。流化床甲烷臨氧CO2重整工藝不僅克服了傳統(tǒng)固定床甲烷部分氧化反應(yīng)中的催化劑床層過(guò)熱和活性組分燒結(jié)問(wèn)題,同時(shí),由于氧氣的加入,有效地避免了單純甲烷二氧化碳重整反應(yīng)過(guò)程中的積碳問(wèn)題。通過(guò)改變?cè)蠚獾呐浔?可以調(diào)節(jié)產(chǎn)物中的H2/CO比以適應(yīng)不同后續(xù)工藝的需要。本文采用適合流化床工藝的高耐磨強(qiáng)度的工業(yè)微球硅膠作載體,鎳為主要活性組分,著重開(kāi)展了流化床甲烷臨氧CO2重整制合成氣催化劑體系及反應(yīng)工藝研究,得到的主要結(jié)果如下: 采用堿土金屬氧化物改性SiO2負(fù)載鎳活性組分制備出復(fù)合氧化物催化劑,在流化床甲烷臨氧CO2重整制合成氣反應(yīng)過(guò)程中,甲烷的轉(zhuǎn)化率接近熱力學(xué)平衡值,得到相對(duì)較低的合成氣氫碳比率。對(duì)反應(yīng)前后的催化劑進(jìn)行了H2-TPR、XRD、CO2-TPD及TEM表征。結(jié)果表明,CaO、BaO及SrO先于鎳負(fù)載制備的改性催化劑具有很好的催化活性及穩(wěn)定性?；钚越M分鎳物種與載體之間的相互作用增強(qiáng),還原后的鎳物種在催化劑表面高度分散,保持了良好的熱穩(wěn)定性及抗積碳性能。 得到具有工業(yè)應(yīng)用前景的5Ni/10MgO-SiO2催化劑。微球硅膠表面上NiO與MgO形成了NiO-MgO固溶體。預(yù)還原時(shí)少量的氧化鎳被還原為鎳原子從固溶體中析出,鎳物種在催化劑表面被固溶體所分散和穩(wěn)定。通過(guò)未還原催化劑的升溫-降溫實(shí)驗(yàn)和CH4/CO2-TPSR-MS研究證明:由于貴金屬的氫溢流作用,少量貴金屬Pt、Pd引入Ni/MgO-SiO2后能夠促進(jìn)氧化鎳的還原,催化劑在流化床反應(yīng)器中返混時(shí)可以迅速實(shí)現(xiàn)價(jià)態(tài)轉(zhuǎn)換,提高了催化活性。 采用CeO2/ZrO2對(duì)SiO2載體進(jìn)行表面修飾,再負(fù)載鎳,制備了Ni/（CeO2）ZrO2-SiO2催化劑,在流化床甲烷CO2重整制合成氣反應(yīng)中具有良好的反應(yīng)活性與穩(wěn)定性。未經(jīng)還原催化劑的升溫-降溫實(shí)驗(yàn)及H2-TPR研究表明,CeO2-ZrO2助劑的添加改善了Ni/SiO2催化劑的還原性能。具有中等還原強(qiáng)度的
邸立輝[9]（2004）在《甲烷部分氧化制合成氣中Ni整體型催化劑性能的研究》文中指出近年來(lái),天然氣部分氧化成為天然氣轉(zhuǎn)化制合成氣領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。目前研究最多的是負(fù)載型催化劑,但是都不適合于工業(yè)應(yīng)用。本論文對(duì)純金屬鎳整體型催化劑進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn),此整體型催化劑有著很好的活性和穩(wěn)定性,適合于工業(yè)應(yīng)用。由粒度不同的純金屬鎳小球制成兩種規(guī)格整體型催化劑,分別在單管和套管反應(yīng)器中進(jìn)行甲烷催化部分氧化反應(yīng),考察了不同原料氣配比n（CH4）/n（O2）、不同空速下產(chǎn)物的選擇性、兩種催化劑的活性和穩(wěn)定性,考察了不同的反應(yīng)器對(duì)反應(yīng)結(jié)果的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,兩種催化劑具有較好的催化活性、選擇性和穩(wěn)定性。在兩種催化劑上,隨著原料氣n（CH4）/n（O2）比的增加,甲烷轉(zhuǎn)化率降低,一氧化碳和氫氣的選擇性升高;隨著空速增加,甲烷轉(zhuǎn)化率、一氧化碳和氫氣的選擇性都升高。減小鎳小球的粒徑有利于增加催化劑的活性和選擇性,反應(yīng)溫度低。催化劑的高徑比對(duì)催化劑的活性影響很大。爐溫的升高有利于提高催化劑的活性。鎳整體型催化劑對(duì)原料氣中的硫有很好的抵抗性能,中毒后的催化劑能迅速的恢復(fù)活性。在此催化劑上鍍加5wt%的貴金屬銠同純鎳催化劑相比,催化劑的活性變化不大。
劉雪斌[10]（2004）在《高碳烴氧化裂解制低碳烯烴的研究》文中認(rèn)為低碳烯烴在石化工業(yè)中起著舉足輕重的作用。目前，其仍以高能耗、高CO2排放的熱裂解生產(chǎn)過(guò)程為主，熱裂解的強(qiáng)吸熱特性使其進(jìn)一步發(fā)展的空間變小。 本論文以正己烷、環(huán)己烷、異辛烷和正癸烷為模型化合物，對(duì)高碳烷烴經(jīng)氧化裂解過(guò)程制低碳烯烴進(jìn)行了研究。側(cè)重對(duì)不同烷烴經(jīng)氣相氧化裂解（GOC）制低碳烯烴并聯(lián)產(chǎn)一氧化碳過(guò)程及鉑基催化劑催化的正己烷臨氫氧化裂解催化過(guò)程進(jìn)行了研究。論文的主要目的是，通過(guò)將氧氣、氫氣（或合成氣）引入低碳烯烴生產(chǎn)過(guò)程，實(shí)現(xiàn)低碳烯烴生產(chǎn)的低能耗、低CO2排放和高碳資源利用率；并試圖為共同加工天然氣和重質(zhì)原料烴過(guò)程尋找結(jié)合點(diǎn)。 不同原料烴的氣相氧化裂解實(shí)驗(yàn)表明，與熱裂解相比，氣相氧化裂解在較低溫度下就具有很高的烷烴轉(zhuǎn)化率和高的烯烴收率；對(duì)難開(kāi)環(huán)熱裂解的環(huán)烷烴仍具有優(yōu)良的裂解性能，所以適合加工富環(huán)烷烴的重?zé)N組分。氣相氧化裂解是一個(gè)高碳資源利用率的生產(chǎn)過(guò)程，除低碳烯烴外，其產(chǎn)物中的COx主要為CO，而CO2的選擇性低于1％。熱力學(xué)計(jì)算結(jié)果表明，氣相氧化裂解過(guò)程可在自熱條件下進(jìn)行，這將大大降低因燃料燃燒而向大氣排放出的CO2量。由于產(chǎn)物中相當(dāng)量CO的存在，氣相氧化裂解過(guò)程不適合生產(chǎn)純的低碳烯烴，更適合為諸如加氫甲?；韧瑫r(shí)需要CO和低碳烯烴的過(guò)程提供原料。 典型催化劑催化下的正己烷催化氧化裂解實(shí)驗(yàn)表明，COx的選擇性很難控制，且烷烴轉(zhuǎn)化率和烯烴選擇性與氣相氧化裂解相比不具競(jìng)爭(zhēng)性。鉑基催化劑存在條件下，向原料中添加氫氣可大大降低產(chǎn)物中COx的選擇性，進(jìn)而提高烯烴選擇性。合成氣（H2/CO）可代替純氫作為氫源，這不但解決了氫源問(wèn)題，而且還便于調(diào)節(jié)產(chǎn)物中氫氣、CO和烯烴的比例，為天然氣和重質(zhì)原料的共同加工提供結(jié)合點(diǎn)。
二、丙烷部分氧化制滲碳?xì)庥酶呋钚源呋瘎┑难芯浚ㄕ撐拈_(kāi)題報(bào)告）
（1）論文研究背景及目的
此處內(nèi)容要求：
首先簡(jiǎn)單簡(jiǎn)介論文所研究問(wèn)題的基本概念和背景，再而簡(jiǎn)單明了地指出論文所要研究解決的具體問(wèn)題，并提出你的論文準(zhǔn)備的觀點(diǎn)或解決方法。
寫法范例：
本文主要提出一款精簡(jiǎn)64位RISC處理器存儲(chǔ)管理單元結(jié)構(gòu)并詳細(xì)分析其設(shè)計(jì)過(guò)程。在該MMU結(jié)構(gòu)中,TLB采用叁個(gè)分離的TLB,TLB采用基于內(nèi)容查找的相聯(lián)存儲(chǔ)器并行查找,支持粗粒度為64KB和細(xì)粒度為4KB兩種頁(yè)面大小,采用多級(jí)分層頁(yè)表結(jié)構(gòu)映射地址空間,并詳細(xì)論述了四級(jí)頁(yè)表轉(zhuǎn)換過(guò)程,TLB結(jié)構(gòu)組織等。該MMU結(jié)構(gòu)將作為該處理器存儲(chǔ)系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)的一個(gè)重要組成部分。
（2）本文研究方法
調(diào)查法：該方法是有目的、有系統(tǒng)的搜集有關(guān)研究對(duì)象的具體信息。
觀察法：用自己的感官和輔助工具直接觀察研究對(duì)象從而得到有關(guān)信息。
實(shí)驗(yàn)法：通過(guò)主支變革、控制研究對(duì)象來(lái)發(fā)現(xiàn)與確認(rèn)事物間的因果關(guān)系。
文獻(xiàn)研究法：通過(guò)調(diào)查文獻(xiàn)來(lái)獲得資料，從而全面的、正確的了解掌握研究方法。
實(shí)證研究法：依據(jù)現(xiàn)有的科學(xué)理論和實(shí)踐的需要提出設(shè)計(jì)。
定性分析法：對(duì)研究對(duì)象進(jìn)行“質(zhì)”的方面的研究，這個(gè)方法需要計(jì)算的數(shù)據(jù)較少。
定量分析法：通過(guò)具體的數(shù)字，使人們對(duì)研究對(duì)象的認(rèn)識(shí)進(jìn)一步精確化。
跨學(xué)科研究法：運(yùn)用多學(xué)科的理論、方法和成果從整體上對(duì)某一課題進(jìn)行研究。
功能分析法：這是社會(huì)科學(xué)用來(lái)分析社會(huì)現(xiàn)象的一種方法，從某一功能出發(fā)研究多個(gè)方面的影響。
模擬法：通過(guò)創(chuàng)設(shè)一個(gè)與原型相似的模型來(lái)間接研究原型某種特性的一種形容方法。
三、丙烷部分氧化制滲碳?xì)庥酶呋钚源呋瘎┑难芯浚ㄕ撐奶峋V范文）
（1）納米鎳負(fù)載的氧化鈰基催化劑的制備及其在微管式SOFC上的應(yīng)用研究（論文提綱范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 緒論 |
| 1.1 前言 |
| 1.2 燃料電池 |
| 1.2.1 燃料電池介紹 |
| 1.2.2 固體氧化物燃料電池 |
| 1.2.3 SOFC燃料選擇 |
| 1.3 丙烷重整工藝路線 |
| 1.3.1 丙烷部分氧化重整 |
| 1.3.2 丙烷水蒸氣重整 |
| 1.3.3 丙烷二氧化碳重整 |
| 1.4 丙烷重整催化劑的研究 |
| 1.4.1 貴金屬催化劑 |
| 1.4.2 非貴金屬催化劑 |
| 1.4.3 催化劑載體的研究 |
| 1.4.4 催化劑積碳問(wèn)題 |
| 1.5 碳?xì)浠衔飸?yīng)用于SOFC |
| 1.6 本文的研究?jī)?nèi)容與目的 |
| 第二章 實(shí)驗(yàn)部分 |
| 2.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器設(shè)備 |
| 2.2 Ni-CeO_2催化劑的制備 |
| 2.2.1 納米CeO_2載體的制備 |
| 2.2.2 Ni-CeO_2催化劑的制備 |
| 2.3 實(shí)驗(yàn)裝置 |
| 2.3.1 固定反應(yīng)器 |
| 2.3.2 氣相色譜 |
| 2.4 催化劑的表征 |
| 第三章 Ni-CeO_2催化劑的性能研究 |
| 3.1 催化劑的表征 |
| 3.1.1 XRD及 EDS分析 |
| 3.1.2 SEM分析 |
| 3.1.3 TEM分析 |
| 3.2 制備方法對(duì)催化劑性能的影響 |
| 3.3 Ni的負(fù)載量對(duì)催化劑性能的影響 |
| 3.4 反應(yīng)溫度對(duì)催化劑性能的影響 |
| 3.5 Ni-CeO_2與Ni-Al_2O_3催化劑性能對(duì)比 |
| 3.6 Ni-CeO_2催化劑除碳再利用 |
| 3.7 小結(jié) |
| 第四章 管式固體氧化物燃料電池的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 實(shí)驗(yàn)部分 |
| 4.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品與設(shè)備 |
| 4.2.2 制備過(guò)程 |
| 4.3 電池的表征及測(cè)試 |
| 4.3.1 電池表征 |
| 4.3.2 電池測(cè)試 |
| 4.3.3 溫度對(duì)電池性能的影響 |
| 4.3.4 陽(yáng)極燃料流量對(duì)電池性能的影響 |
| 4.4 模擬 |
| 4.5 小結(jié) |
| 第五章 丙烷部分氧化重整驅(qū)動(dòng)管式固體氧化物燃料電池 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 電池測(cè)試 |
| 5.3 陽(yáng)極燃料對(duì)電池性能的影響 |
| 5.4 陽(yáng)極取電方式對(duì)電池性能的影響 |
| 5.5 陽(yáng)極碳沉積分析 |
| 5.6 小結(jié) |
| 總結(jié)與展望 |
| 參考文獻(xiàn) |
| 攻讀學(xué)位期間的成果 |
| 致謝 |
（2）甲烷干重整催化劑的設(shè)計(jì)及其在工業(yè)尾氣轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用研究（論文提綱范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 緒論 |
| 1.1 甲烷偶聯(lián)制乙烯 |
| 1.2 部分氧化制甲醇等含氧化合物 |
| 1.2.1 均相催化體系 |
| 1.2.2 多相催化體系 |
| 1.3 甲烷脫氫芳構(gòu)化 |
| 1.3.1 甲烷脫氫芳構(gòu)化催化劑的載體 |
| 1.3.2 用其他金屬或氧化物助劑來(lái)對(duì)催化劑進(jìn)行修飾 |
| 1.3.3 消除反應(yīng)積碳以提高催化劑壽命 |
| 1.3.4 新型反應(yīng)器結(jié)合甲烷脫氫芳構(gòu)化反應(yīng) |
| 1.4 甲烷干重整制合成氣 |
| 1.4.1 干重整基元反應(yīng)步驟及熱力學(xué)分析 |
| 1.4.2 甲烷和二氧化碳活化的活性位點(diǎn) |
| 1.4.3 催化劑的失活機(jī)制 |
| 1.4.4 合金對(duì)干重整反應(yīng)性能的影響 |
| 1.4.5 載體與助劑對(duì)干重整反應(yīng)性能的影響 |
| 1.4.6 構(gòu)建金屬-載體強(qiáng)相互作用 |
| 1.4.7 單原子催化劑在干重整中的應(yīng)用 |
| 1.4.8 新型甲烷重整反應(yīng)系統(tǒng)的設(shè)計(jì)應(yīng)用 |
| 1.5 選題意義和研究?jī)?nèi)容 |
| 第二章 限域Ni/MCM-41 催化抗積碳和金屬燒結(jié)的甲烷干重整反應(yīng) |
| 2.1 前言 |
| 2.2 實(shí)驗(yàn)部分 |
| 2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品 |
| 2.2.2 MCM-41 的合成 |
| 2.2.3 浸漬法制備Ni/MCM-41 催化劑 |
| 2.2.4 催化劑的表征 |
| 2.2.5 催化劑性能測(cè)試 |
| 2.2.6 反應(yīng)后催化劑的表征 |
| 2.3 結(jié)果與討論 |
| 2.3.1 MCM-41 載體的結(jié)構(gòu)和形態(tài)特性 |
| 2.3.2 Ni/MCM-41 催化劑的結(jié)構(gòu)和形態(tài)特性表征 |
| 2.3.3 干重整反應(yīng)性能測(cè)試 |
| 2.3.4 反應(yīng)后催化劑的表征 |
| 2.4 本章小結(jié) |
| 第三章 限域Ni/SiO_2 三維介孔催化劑用于甲烷干重整 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 實(shí)驗(yàn)部分 |
| 3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品 |
| 3.2.2 催化劑的合成 |
| 3.2.3 表征 |
| 3.2.4催化劑性能測(cè)試實(shí)驗(yàn) |
| 3.2.5 反應(yīng)后催化劑的表征 |
| 3.2.6 DFT計(jì)算 |
| 3.3 結(jié)果與討論 |
| 3.3.1 一鍋法制備Ni/SiO_2 催化劑 |
| 3.3.2 催化劑的形態(tài)結(jié)構(gòu)表征 |
| 3.3.3 干重整催化反應(yīng)性能測(cè)試 |
| 3.3.4 反應(yīng)后催化劑的表征 |
| 3.3.5 DFT理論計(jì)算 |
| 3.4 本章小結(jié) |
| 第四章 雙金屬NiIr/MgAl_2O_4 催化的甲烷混合重整及其工業(yè)應(yīng)用 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 實(shí)驗(yàn)部分 |
| 4.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品 |
| 4.2.2 催化劑的合成 |
| 4.2.3 NiM催化劑d帶中心值的計(jì)算 |
| 4.2.4 催化劑性能測(cè)試實(shí)驗(yàn) |
| 4.2.5 催化劑的表征 |
| 4.3 結(jié)果與討論 |
| 4.3.1 通過(guò)d帶中心值預(yù)測(cè)雙金屬催化劑的催化性能 |
| 4.3.2 NiIr/MgAl_2O_4 催化劑中Ir含量的調(diào)控 |
| 4.3.3 NiIr/MgAl_2O_4 催化劑干重整反應(yīng)前后的表征 |
| 4.3.4 理論計(jì)算驗(yàn)證NiIr合金對(duì)甲烷干重整反應(yīng)的活性與活化能 |
| 4.4 NiIr/MgAl_2O_4 催化工業(yè)尾氣(煤制油尾氣和焦?fàn)t煤氣)與CO_2和H_2O的混合重整轉(zhuǎn)化 |
| 4.4.1 煤制油尾氣與CO_2和H_2O混合重整制備合成氣 |
| 4.4.2 焦?fàn)t煤氣與CO_2和H_2O混合重整制備合成氣 |
| 4.5 本章小結(jié) |
| 第五章 總結(jié)與展望 |
| 5.1 總結(jié) |
| 5.2 展望 |
| 參考文獻(xiàn) |
| 作者簡(jiǎn)歷及在學(xué)期間取得的科研成果 |
| 致謝 |
（3）納米碳材料在氣相反應(yīng)中的催化性能和機(jī)理研究（論文提綱范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 緒論 |
| 1.1 引言 |
| 1.1.1 納米碳材料基本性質(zhì)和種類 |
| 1.1.2 納米碳材料催化的研究背景 |
| 1.2 納米碳材料氣相反應(yīng)中的研究現(xiàn)狀 |
| 1.2.1 氧化脫氫反應(yīng)中的應(yīng)用 |
| 1.2.2 直接脫氫反應(yīng)中的應(yīng)用 |
| 1.2.3 氣相選擇氧化反應(yīng)中的應(yīng)用 |
| 1.3 納米碳材料表面官能化 |
| 1.3.1 納米碳管的氧化處理 |
| 1.3.2 納米碳管的摻雜(氮、硼、磷)處理 |
| 1.4 甲烷催化裂解制氫 |
| 1.4.1 甲烷裂解制氫的意義 |
| 1.4.2 甲烷裂解反應(yīng)的金屬催化劑 |
| 1.4.3 甲烷裂解反應(yīng)的碳催化劑 |
| 1.5 丙烯酸的生產(chǎn)工藝和研究現(xiàn)狀 |
| 1.5.1 合成丙烯酸的基本生產(chǎn)工藝 |
| 1.5.2 合成丙烯酸的研究現(xiàn)狀 |
| 1.5.3 丙烯醛選擇氧化反應(yīng)的金屬催化劑 |
| 1.5.4 丙烯醛選擇氧化反應(yīng)的碳催化劑 |
| 1.6 本課題的研究目的 |
| 第二章 實(shí)驗(yàn)部分 |
| 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器 |
| 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑及材料 |
| 2.1.2 實(shí)驗(yàn)所用氣體 |
| 2.1.3 實(shí)驗(yàn)所用小型儀器 |
| 2.2 材料的表征方法 |
| 2.2.1 比表面與孔結(jié)構(gòu)分析 |
| 2.2.2 紅外光譜分析(IR) |
| 2.2.3 拉曼光譜分析(Raman) |
| 2.2.4 二次離子質(zhì)譜(SIMS) |
| 2.2.5 X-射線光電子能譜分析(XPS) |
| 2.2.6 熱重-差示掃描量熱分析(TG-DSC) |
| 2.2.7 程序升溫脫附和表面反應(yīng)(TPD/TPSR) |
| 2.2.8 掃描電子顯微鏡分析(SEM) |
| 2.2.9 透射電子顯微鏡分析(TEM) |
| 2.2.10 X-射線衍射測(cè)試(XRD) |
| 2.3 固定床反應(yīng)裝置 |
| 第三章 納米金剛石催化甲烷裂解 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 實(shí)驗(yàn)過(guò)程 |
| 3.3 結(jié)果與討論 |
| 3.3.1 不同碳材料的催化活性 |
| 3.3.2 BET比表面積測(cè)試 |
| 3.3.3 透射電鏡(TEM)分析 |
| 3.3.4 X射線光電子能譜(XPS)分析 |
| 3.3.5 靜態(tài)二次離子質(zhì)譜(SIMS)分析 |
| 3.3.6 不同溫度處理納米金剛石催化活性 |
| 3.3.7 殘留Fe元素對(duì)催化活性的影響 |
| 3.3.8 表面氧官能團(tuán)對(duì)催化活性的影響 |
| 3.3.9 表面積碳對(duì)催化活性的影響 |
| 3.3.10 催化活性位和反應(yīng)機(jī)理的討論 |
| 3.4 本章小結(jié) |
| 第四章 納米碳管催化選擇氧化丙烯醛 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 實(shí)驗(yàn)過(guò)程 |
| 4.3 結(jié)果與討論 |
| 4.3.1 不同方法處理CNTs的催化活性 |
| 4.3.2 程序升溫氧化(TPO) |
| 4.3.3 不同溫度氧氣處理CNT的催化活性 |
| 4.3.4 不同溫度氧氣處理o-CNT的催化活性 |
| 4.3.5 o-CNT催化選擇氧化丙烯醛的活性位 |
| 4.3.6 關(guān)于提高o-CNT催化活性的研究 |
| 4.3.7 選擇氧化丙烯醛的動(dòng)力學(xué)研究 |
| 4.3.8 催化選擇氧化丙烯醛的反應(yīng)途徑 |
| 4.4 本章小結(jié) |
| 第五章 摻氮納米碳管催化選擇氧化丙烯醇 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 實(shí)驗(yàn)過(guò)程 |
| 5.3 結(jié)果與討論 |
| 5.3.1 不同碳材料的催化活性 |
| 5.3.2 不同溫度合成N-CNT的催化活性 |
| 5.3.3 焙燒處理后N-CNT的催化活性 |
| 5.3.4 焙燒前后N-CNT的動(dòng)力學(xué)研究 |
| 5.3.5 N-CNT催化選擇氧化丙烯醇的反應(yīng)途徑 |
| 5.4 小結(jié) |
| 第六章 結(jié)論 |
| 參考文獻(xiàn) |
| 攻讀博士學(xué)位期間完成的學(xué)術(shù)論文 |
| 致謝 |
（4）Zn/HZSM-5與Pt-Zn/HZSM-5催化劑上甲烷和丙烷混合烷烴的無(wú)氧芳構(gòu)化研究（論文提綱范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 文獻(xiàn)綜述 |
| 1.1 引言 |
| 1.1.1 研究背景 |
| 1.1.2 甲烷的轉(zhuǎn)化和利用途徑 |
| 1.2 甲烷和丙烷活化的研究現(xiàn)狀 |
| 1.2.1 甲烷和丙烷轉(zhuǎn)化的熱力學(xué) |
| 1.2.2 甲烷的無(wú)氧芳構(gòu)化 |
| 1.3 丙烷芳構(gòu)化 |
| 1.3.1 丙烷在Pt/HZSM-5催化劑上的芳構(gòu)化反應(yīng) |
| 1.3.2 丙烷在Zn-HZSM-5催化劑的芳構(gòu)化反應(yīng) |
| 1.3.3 丙烷在Ga-HZSM-5催化劑上的芳構(gòu)化反應(yīng) |
| 1.3.4 丙烷芳構(gòu)化的機(jī)理 |
| 1.4 甲烷和其它鏈烴的共活化 |
| 1.4.1 甲烷和其它鏈烴的共活化的機(jī)理 |
| 1.5 研究目標(biāo)和研究?jī)?nèi)容 |
| 1.5.1 研究目標(biāo) |
| 1.5.2 研究?jī)?nèi)容 |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第二章 實(shí)驗(yàn)部分 |
| 2.1 主要原料與試劑 |
| 2.2 催化劑的活性評(píng)價(jià) |
| 2.2.1 反應(yīng)裝置及計(jì)算方法 |
| 2.2.2 ~(13)CH_4同位素表征 |
| 2.2.3 甲烷脈沖反應(yīng) |
| 2.3 催化劑表征 |
| 2.3.1 催化劑物相分析 |
| 2.3.2 比表面積測(cè)定 |
| 2.3.3 熱重分析 |
| 2.3.4 甲烷程序升溫表面反應(yīng)(CH_4-TPSR) |
| 2.3.5 程序升溫氧化(TPO)和程序升溫加氫(TPH)反應(yīng) |
| 2.3.6 NH_3的程序升溫脫附(NH_3-TPD)分析 |
| 2.3.7 CH_4程序升溫表面脫附反應(yīng)(CH_4-TPD-MS) |
| 2.3.8 催化劑表面積碳的Raman光譜表征 |
| 第三章 Zn/HZSM-5催化劑上甲烷和丙烷混合芳構(gòu)化反應(yīng)及活化行為分析 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 催化劑制備 |
| 3.3 結(jié)果和討論 |
| 3.3.1 甲烷和丙烷的共同活化芳構(gòu)化 |
| 3.3.2 硅鋁比對(duì)活性的影響 |
| 3.3.3 同位素實(shí)驗(yàn)證明甲烷進(jìn)入芳構(gòu)化產(chǎn)物 |
| 3.3.4 2%Zn/HZSM-5催化劑的表面物理性能 |
| 3.3.5 2%Zn/HZSM-5催化劑的表面酸性 |
| 3.3.6 載體對(duì)催化劑性能的影響 |
| 3.3.7 反應(yīng)時(shí)間對(duì)2%Zn/HZSM-5催化劑上芳構(gòu)化影響 |
| 3.3.8 TPSR技術(shù)對(duì)反應(yīng)活性的研究 |
| 3.3.9 2%Zn/HZSM-5催化劑經(jīng)過(guò)不同反應(yīng)時(shí)間后的積碳分析 |
| 3.3.10 甲烷丙烷共反應(yīng)后催化劑的TPO和TPH研究 |
| 3.3.11 經(jīng)不同的預(yù)處理氣處理后催化劑的TPH和TPO研究 |
| 3.3.12 催化劑經(jīng)不同時(shí)間反應(yīng)后的UV-Raman研究 |
| 3.4 小結(jié) |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第四章 Pt-Zn/HZSM-5催化劑上甲烷和丙烷的混合芳構(gòu)化研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化劑制備 |
| 4.3 X-2%Zn/HZSM-5催化劑上甲烷丙烷芳構(gòu)化反應(yīng) |
| 4.4 不同的Pt含量對(duì)Zn-HZSM-5催化劑性能的影響 |
| 4.5 同位素實(shí)驗(yàn)證明甲烷進(jìn)入芳構(gòu)化產(chǎn)物 |
| 4.6 XPt-2%Zn/HZSM-5催化劑的物理性質(zhì) |
| 4.7 酸性對(duì)催化劑性能的影響 |
| 4.8 0.5%Pt-2%Zn/HZSM-5催化劑上TPSR分析 |
| 4.9 0.5%Pt-2%Zn/HZSM-5催化劑上積碳分析 |
| 4.9.1 0.5%Pt-2%Zn/HZSM-5催化劑上積碳的TPO分析 |
| 4.9.2 0.5%Pt-2%Zn/HZSM-5催化劑上積碳的TG分析 |
| 4.9.3 0.5%Pt-2%Zn/HZSM-5催化劑上積碳的UV-Raman分析 |
| 4.10 結(jié)論 |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第五章 結(jié)論 |
| 致謝 |
（5）丙烷氧化脫氫制丙烯和直接法制過(guò)氧化氫催化劑的制備及表征（論文提綱范文）
| 中文摘要 |
| Abstract |
| 第一章 緒論 |
| 1.1 低碳烷烴選擇氧化反應(yīng)概況 |
| 1.2 丙烷氧化脫氫制丙烯研究進(jìn)展 |
| 1.2.1 丙烷脫氫制丙烯的反應(yīng)途徑 |
| 1.2.2 丙烷氧化脫氫制丙烯的催化劑簡(jiǎn)介 |
| 1.2.2.1 釩基催化劑的特性 |
| 1.2.2.2 鉬基催化劑的特性 |
| 1.2.3 丙烷氧化脫氫制丙烯的反應(yīng)機(jī)理 |
| 1.2.4 當(dāng)前丙烷氧化脫氫制丙烯研究中的困難 |
| 1.3 過(guò)氧化氫綜合利用背景概述 |
| 1.3.1 過(guò)氧化氫的應(yīng)用 |
| 1.3.2 過(guò)氧化氫在我國(guó)工業(yè)利用中存在的問(wèn)題 |
| 1.4 過(guò)氧化氫的制備 |
| 1.4.1 過(guò)氧化氫的傳統(tǒng)制備方法 |
| 1.4.2 直接法制過(guò)氧化氫的進(jìn)展 |
| 1.5 本實(shí)驗(yàn)室的研究基礎(chǔ)和我們的前期工作 |
| 1.6 論文指導(dǎo)思想 |
| 第二章 實(shí)驗(yàn)部分 |
| 2.1 原料與試劑 |
| 2.2 催化劑表征方法 |
| 2.2.1 X射線衍射(XRD) |
| 2.2.2 等離子原子發(fā)射光譜(ICP-AES)測(cè)試 |
| 2.2.3 比表面和孔結(jié)構(gòu)(BET) |
| 2.2.4 掃描電鏡(SEM) |
| 2.2.5 透射電鏡(TEM) |
| 2.2.6 紫外可見(jiàn)漫反射(UV-Vis Diffuse Reflectance Spectrum) |
| 2.2.7 激光拉曼(Laser Raman) |
| 2.2.8 X射線光電子能譜(XPS) |
| 2.2.9 氨程序升溫脫附(NH_3-TPD) |
| 2.2.10 程序升溫還原(H_2-TPR) |
| 2.2.11 CO吸附的FT-IR光譜 |
| 2.2.12 丙烷脈沖測(cè)試 |
| 2.2.13 催化劑金屬銅表面測(cè)定 |
| 2.3 催化活性測(cè)試 |
| 2.3.1 丙烷氧化脫氫活性測(cè)試 |
| 2.3.2 直接法制過(guò)氧化氫活性測(cè)試 |
| 2.3.2.1 氫氧直接法制過(guò)氧化氫 |
| 2.3.2.2 CO/O_2/H_2O直接法制過(guò)氧化氫 |
| 第三章 Co-SBA-15系列催化劑的制備及在丙烷氧化脫氫中的應(yīng)用研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 SBA-15的制備和物性表征 |
| 3.3 采用不同Co前驅(qū)體Co-SBA-15系列催化劑 |
| 3.3.1 采用不同Co前驅(qū)體Co-SBA-15系列催化劑的制備 |
| 3.3.2 不同前驅(qū)體制得Co-SBA-15系列催化劑的結(jié)構(gòu)表征 |
| 3.3.3 不同前驅(qū)體制得Co-SBA-15系列催化劑的活性測(cè)試 |
| 3.4 以檸檬酸-Co配合物為前驅(qū)體的Co-SBA-15系列催化劑 |
| 3.4.1 不同Co負(fù)載量Co-SBA-15-c系列催化劑的制備 |
| 3.4.2 不同Co負(fù)載量Co-SBA-15系列催化劑的結(jié)構(gòu)表征 |
| 3.4.3 不同負(fù)載量Co-SBA-15-c系列催化劑的活性測(cè)試 |
| 3.5 助劑修飾的Co-SBA-15系列催化劑 |
| 3.5.1 含助劑的Co-SBA-15催化劑的制備 |
| 3.5.2 助劑修飾的Co-SBA-15催化劑的結(jié)構(gòu)表征 |
| 3.5.3 助劑修飾Co-SBA-15系列催化劑的活性測(cè)試 |
| 3.6 小結(jié) |
| 第四章 V-Mo二元金屬催化劑的制備及在丙烷氧化脫氫中的應(yīng)用研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 釩鉬二元金屬模型催化劑的制備 |
| 4.3 釩鉬二元金屬模型催化劑的結(jié)構(gòu)表征 |
| 4.4 釩鉬二元金屬模型催化劑的活性測(cè)試 |
| 4.5 小結(jié) |
| 第五章 活性碳負(fù)載的納米Pd催化劑在H_2/O_2直接法制過(guò)氧化氫中的應(yīng)用研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 納米Pd催化劑的制備 |
| 5.3 載體種類對(duì)催化劑的影響 |
| 5.3.1 不同載體催化劑的制備 |
| 5.3.2 不同載體上催化劑的活性 |
| 5.3.3 不同載體催化劑的表征 |
| 5.4 不同還原方法對(duì)Pd/C催化劑的影響 |
| 5.4.1 催化劑的制備 |
| 5.4.2 不同還原方法制得催化劑的活性結(jié)果 |
| 5.4.3 催化劑的結(jié)構(gòu)表征 |
| 5.5 氫氧在催化劑表面不同吸附狀態(tài)對(duì)反應(yīng)活性影響的相關(guān)討論 |
| 5.6 小結(jié) |
| 第六章 納米Cu催化劑在CO/O_2/H_2O直接法制過(guò)氧化氫中的應(yīng)用研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 不同種類的金屬催化劑在CO/H_2O/O_2直接法制過(guò)氧化氫中的應(yīng)用 |
| 6.2.1 不同種類金屬催化劑的制備 |
| 6.2.2 不同種類金屬催化劑的活性 |
| 6.3 Cu催化劑在在CO/H_2O/O_2直接法制過(guò)氧化氫中的應(yīng)用 |
| 6.3.1 載體的影響 |
| 6.3.1.1 不同載體負(fù)載Cu催化劑的制備 |
| 6.3.1.2 不同載體負(fù)載Cu催化劑的表面性質(zhì) |
| 6.3.1.3 不同載體負(fù)載Cu催化劑的活性 |
| 6.3.2 還原方法對(duì)催化劑的影響 |
| 6.3.1.1 催化劑的制備 |
| 6.3.2.2 催化劑的表面性質(zhì) |
| 6.3.2.3 不同還原方法制得催化劑的活性 |
| 6.3.3 Cu負(fù)載量對(duì)催化劑的影響 |
| 6.3.3.1 不同Cu負(fù)載量Cu/Al_2O_3催化劑的制備 |
| 6.3.3.2 不同Cu負(fù)載量Cu/Al_2O_3催化劑的表征 |
| 6.3.3.3 不同Cu負(fù)載量催化劑的活性 |
| 6.3.4 其他反應(yīng)條件對(duì)活性的影響 |
| 6.3.4.1 還原劑量的影響 |
| 6.3.4.2 溶劑的影響 |
| 6.3.4.3 氣體分壓和溫度對(duì)反應(yīng)的影響 |
| 6.4 小結(jié) |
| 第七章 研究總結(jié)與展望 |
| 參考文獻(xiàn) |
| 個(gè)人簡(jiǎn)歷 |
| 博士期間發(fā)表論文 |
| 致謝 |
（6）重質(zhì)烴氧化裂解制低碳烯烴和輕質(zhì)油品的研究（論文提綱范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 緒論 |
| 1. 引言 |
| 2. 蒸汽裂解 |
| 3. 催化熱裂解 |
| 3.1 輕質(zhì)油催化裂解制低碳烯烴 |
| 3.2 重質(zhì)油催化裂解制低碳烯烴 |
| 4. 烴類選擇氧化 |
| 4.1 烴類催化氧化脫氫／裂解 |
| 4.1.1 乙烷催化氧化脫氫 |
| 4.1.2 丙烷、丁烷催化氧化脫氫／裂解 |
| C_4）催化氧化裂解'>4.1.3 高碳烴（>C_4）催化氧化裂解 |
| 4.2 烴類氣相氧化脫氫／裂解 |
| 4.2.1 低碳烷烴（C_2～C_4）氣相氧化脫氫／裂解 |
| C_4）氣相氧化裂解'>4.2.2 高碳烴（>C_4）氣相氧化裂解 |
| 5. 論文設(shè)想 |
| 5.1 烴類選擇氧化過(guò)程中存在的問(wèn)題 |
| 5.2 論文的研究?jī)?nèi)容 |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第二章 實(shí)驗(yàn) |
| 1. 催化劑的制備 |
| 2. 催化劑表征 |
| 3. 反應(yīng)性能評(píng)價(jià) |
| 第三章 碳六烴氧化過(guò)程的研究 |
| 第一節(jié) 正己烷氣相氧化裂解和臨氫催化氧化裂解制低碳烯烴 |
| 1.1 正己烷氣相氧化裂解制低碳烯烴 |
| 1.2 添加氫氣的正己烷臨氫氧化裂解過(guò)程 |
| 1.3 添加合成氣的正己烷臨氫氣相氧化裂解過(guò)程 |
| 1.3.1 添加合成氣的正己烷臨氫氣相氧化裂解過(guò)程 |
| 1.3.2 添加合成氣的正己烷臨氫催化氧化裂解催化劑 |
| 1.3.2.1 催化劑0.1% Pt/MgAl_2O_4 催化劑 |
| 1.3.2.2 不同載體負(fù)載Pt 催化劑的比較 |
| 小結(jié) |
| 第二節(jié) 環(huán)己烷氣相氧化裂解過(guò)程和催化氧化裂解過(guò)程 |
| 2.1 環(huán)己烷氣相氧化裂解制備低碳烯烴 |
| 2.2 添加氫氣的環(huán)己烷臨氫催化氧化裂解過(guò)程 |
| 2.3 金屬氧化物催化劑上環(huán)己烷催化氧化裂解反應(yīng) |
| 小結(jié) |
| 第三節(jié) Mn 基催化劑上環(huán)己烷氣相氧化脫氫過(guò)程的研究 |
| 3.1 不同Mn 基催化劑上環(huán)己烷催化氧化脫氫反應(yīng) |
| 3.2 LiCl/MnOx/PC 催化劑上環(huán)己烷催化氧化脫氫反應(yīng) |
| 小結(jié) |
| 第四節(jié) 苯氣相氧化裂解反應(yīng)的研究 |
| 4.1 苯的非氧化熱裂解反應(yīng) |
| 4.2 苯的氣相氧化裂解反應(yīng) |
| 4.2.1 不同反應(yīng)條件對(duì)苯氣相氧化裂解反應(yīng)的影響 |
| 4.2.1.1 反應(yīng)溫度的影響 |
| 4.2.1.2 烴氧比n(C_6H_6)/n(O_2)的影響 |
| 4.2.1.3 停留時(shí)間的影響 |
| 4.2.2 不同碳六烴（苯，正己烷和環(huán)己烷）的氣相氧化裂解反應(yīng) |
| 4.3 苯的催化氧化裂解反應(yīng) |
| 小結(jié) |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第四章 十氫萘氧化裂解過(guò)程的研究 |
| 第一節(jié) 十氫萘的非氧化熱裂解反應(yīng) |
| 第二節(jié) 十氫萘氣相氧化裂解反應(yīng) |
| 2.1 不同反應(yīng)條件下十氫萘氣相氧化裂解反應(yīng) |
| 2.1.1 反應(yīng)溫度的影響 |
| 2.1.2 碳氧比n(C)/n(O)的影響 |
| 2.1.3 原料停留時(shí)間的影響 |
| 2.2 十氫萘與環(huán)己烷氣相氧化裂解反應(yīng)的比較 |
| 第三節(jié) 十氫萘催化氧化裂解反應(yīng) |
| 3.1 Y 分子篩上十氫萘催化熱裂解反應(yīng) |
| 3.2 Y 分子篩上十氫萘催化氧化裂解反應(yīng) |
| 3.2.1 填充石英砂空白試驗(yàn) |
| 3.2.2 HY-4 催化劑上催化氧化裂解反應(yīng) |
| 3.2.3 NaY、HY-1 和HY-4 催化劑上催化氧化裂解反應(yīng) |
| 小結(jié) |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第五章 四氫萘氣相氧化裂解過(guò)程的研究 |
| 第一節(jié) 四氫萘的非氧化熱裂解反應(yīng) |
| 第二節(jié) 四氫萘氣相氧化裂解反應(yīng) |
| 2.1 不同反應(yīng)條件下四氫萘的氣相氧化裂解反應(yīng) |
| 2.1.1 反應(yīng)溫度的影響 |
| 2.1.2 碳氧比n(C)/n(O)的影響 |
| 2.1.3 原料停留時(shí)間的影響 |
| 2.2 四氫萘與十氫萘氣相氧化裂解反應(yīng)的比較 |
| 小結(jié) |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第六章 正癸烷氧化裂解過(guò)程的研究 |
| 第一節(jié) 正癸烷的非氧化熱裂解反應(yīng) |
| 第二節(jié) 正癸烷氣相氧化裂解反應(yīng) |
| 2.1 不同反應(yīng)條件下正癸烷的氣相氧化裂解反應(yīng) |
| 2.1.1 反應(yīng)溫度的影響 |
| 2.1.2 碳氧比n(C)/n(O)的影響 |
| 2.1.3 原料停留時(shí)間的影響 |
| 2.2 正癸烷與正己烷氣相氧化裂解反應(yīng)的比較 |
| 第三節(jié) 正癸烷催化氧化裂解反應(yīng) |
| 小結(jié) |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第七章 混合烴氣相氧化裂解過(guò)程的研究 |
| 第一節(jié) 混合進(jìn)料的氣相氧化裂解反應(yīng)：正己烷＆環(huán)己烷 |
| 第二節(jié) 混合進(jìn)料的氣相氧化裂解反應(yīng)：正己烷＆苯 |
| 第三節(jié) 混合進(jìn)料的氣相氧化裂解反應(yīng)：正己烷＆正癸烷 |
| 第四節(jié) 混合進(jìn)料的氣相氧化裂解反應(yīng)：正癸烷＆十氫萘 |
| 小結(jié) |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第八章 結(jié)論 |
| 作者簡(jiǎn)介與文章目錄 |
| 致謝 |
（7）金屬修飾的負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體的制備及光催化CO2和丙烷合成異丁烯醛的反應(yīng)性能（論文提綱范文）
| 第一章 緒論 |
| 1.1 研究的目的和意義 |
| 1.2 光促表面化學(xué)反應(yīng)研究概況 |
| 1.2.1 光促表面催化反應(yīng)的原理 |
| 1.2.2 光促表面催化反應(yīng)的評(píng)價(jià) |
| 1.2.3 固體材料光催化活性的影響因素 |
| 1.2.3.1 晶型對(duì)光催化活性的影響 |
| 1.2.3.2 粒徑對(duì)光催化活性的影響 |
| 1.2.3.3 催化劑的比表面積對(duì)光催化活性的影響 |
| 1.2.4 固體材料光催化活性的增強(qiáng)途徑 |
| 1.2.4.1 金屬修飾 |
| 1.2.4.2 復(fù)合半導(dǎo)體 |
| 1.2.4.3 離子的修飾 |
| 1.2.4.4 有機(jī)材料光敏化 |
| 1.2.4.5 小尺寸效應(yīng)及光量子效應(yīng) |
| 1.3 丙烷光催化氧化反應(yīng)的研究概況 |
| 1.3.1 丙烷氧化反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)分析 |
| 1.3.2 熱表面催化丙烷氧化的發(fā)展 |
| 1.3.3 光表面催化丙烷氧化的發(fā)展 |
| 1.3.3.1 以 MoO_3/SiO_2 和 V_2O_5/SiO_2 為基礎(chǔ)的光催化劑 |
| 1.3.3.2 以ZnO 和TiO_2 為基礎(chǔ)的n 型半導(dǎo)體光催化 |
| 1.3.3.3 其它氧化劑對(duì)丙烷的光催化氧化 |
| 1.4 CO_2 光催化還原研究進(jìn)展 |
| 1.4.1 CO_2 分子的特性 |
| 1.4.2 CO_2 的表面化學(xué)吸附活化 |
| 1.4.3 CO_2 光催化還原的概況 |
| 1.4.4 CO_2 光催化還原實(shí)驗(yàn)研究進(jìn)展 |
| 1.5 本課題的研究目的、思路、內(nèi)容與創(chuàng)新點(diǎn) |
| 1.5.1 研究目的 |
| 1.5.2 研究構(gòu)思 |
| 1.5.3 研究?jī)?nèi)容 |
| 1.5.4 創(chuàng)新點(diǎn) |
| 第二章 實(shí)驗(yàn)方法 |
| 2.1 固體材料的制備過(guò)程 |
| 2.1.1 制備思路 |
| 2.1.2 制備過(guò)程分析和表征 |
| 2.1.2.1 DTA-TG |
| 2.1.2.2 程序升溫還原表征(TPR) |
| 2.1.2.3 含Cu 催化劑的預(yù)還原 |
| 2.1.2.4 催化劑的比表面積測(cè)定 |
| 2.1.2.5 催化劑的TEM 表征 |
| 2.2 固體材料的結(jié)構(gòu)表征方法 |
| 2.2.1 X-射線衍射分析(XRD) |
| 2.2.2 激光拉曼光譜分析(Raman) |
| 2.2.3 固體紅外光譜分析(IR) |
| 2.2.4 紫外-可見(jiàn)光漫反射表征(UV-vis) |
| 2.3 固體材料的吸光吸附性能測(cè)定方法 |
| 2.4 固體材料的化學(xué)吸附性能測(cè)定方法 |
| 2.4.1 固體-氣體化學(xué)吸附紅外光譜分析 |
| 2.4.2 程序升溫脫附-質(zhì)譜實(shí)驗(yàn)(TPD-MS) |
| 2.5 光促表面催化反應(yīng)性能實(shí)驗(yàn)方法 |
| 2.5.1 光促表面催化反應(yīng)-程序升溫脫附-質(zhì)譜實(shí)驗(yàn)(PSSR-TPD-MS) |
| 2.5.2 光促表面催化反應(yīng)-色譜實(shí)驗(yàn)(PSSR-GC) |
| 第三章 固體材料的設(shè)計(jì)和制備 |
| 3.1 固體材料的設(shè)計(jì)原則和制備方法 |
| 3.1.1 表面復(fù)合半導(dǎo)體載體的選擇 |
| 3.1.2 復(fù)合半導(dǎo)體表面活性組分的設(shè)計(jì)和選擇 |
| 3.1.3 金屬活性中心的選擇 |
| 3.2 固體材料的制備方法 |
| 3.2.1 固體材料制備方法的選擇 |
| 3.2.2 主要的原料和試劑 |
| 3.2.3 表面改性法制備 TiO_2/SiO_2 |
| 3.2.4 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體材料的制備 |
| 3.2.4.1 V_2O_5-TiO_2/SiO_2 及相關(guān)材料的制備 |
| 3.2.4.2 MoO_3-TiO_2/SiO_2 及相關(guān)材料的制備 |
| 3.2.4.3 ZnO-TiO_2/SiO_2 及相關(guān)材料的制備 |
| 3.2.5 金屬Cu 的引入 |
| 3.3 固體材料的制備過(guò)程分析 |
| 3.3.1 DTA-TG 結(jié)果分析 |
| 3.3.2 TPR 測(cè)定結(jié)果分析 |
| 3.3.2.1 CuO/V_2O_5-TiO_2/SiO_2系催化劑的TPR測(cè)定結(jié)果 |
| 3.3.2.2 CuO/MoO_3-TiO_2/SiO_2 系催化劑的TPR 測(cè)定結(jié)果 |
| 3.3.2.3 CuO/ZnO-TiO_2/SiO_2 系催化劑的TPR 測(cè)定結(jié)果 |
| 3.3.3 固體材料的制備結(jié)果分析 |
| 3.3.3.1 固體材料比表面積的測(cè)定 |
| 3.3.3.2 固體材料活性組分的表面密度分析 |
| 3.3.3.3 固體材料的TEM 圖 |
| 3.4 小結(jié) |
| 第四章 固體材料的表面構(gòu)造 |
| 4.1 XRD 測(cè)定結(jié)果分析 |
| 4.1.1 Cu/V_2O_5-TiO_2/SiO_2 系催化劑的XRD 測(cè)定結(jié)果 |
| 4.1.2 Cu/MoO_3-TiO_2/SiO_2 系催化劑的 XRD 測(cè)定結(jié)果 |
| 4.1.3 Cu/ZnO-TiO_2/SiO_2 系催化劑的 XRD 測(cè)定結(jié)果 |
| 4.2 Raman 測(cè)定結(jié)果分析 |
| 4.2.1 Cu/V_2O_5-TiO_2/SiO_2 系催化劑的 Raman 測(cè)定結(jié)果 |
| 4.2.2 Cu/MoO_3-TiO_2/SiO_2 系催化劑的 Raman 測(cè)定結(jié)果 |
| 4.2.3 Cu/ZnO-TiO_2/SiO_2 系催化劑的 Raman 測(cè)定結(jié)果 |
| 4.3 IR 測(cè)定結(jié)果分析 |
| 4.3.1 Cu/V_2O_5-TiO_2/SiO_2 系催化劑的 IR 測(cè)定結(jié)果 |
| 4.3.2 Cu/MoO_3-TiO_2/SiO_2 系催化劑的 IR 測(cè)定結(jié)果 |
| 4.3.3 Cu/ZnO-TiO_2/SiO_2 系催化劑的 IR 測(cè)定結(jié)果 |
| 4.4 紫外可見(jiàn)漫反射測(cè)定結(jié)果分析 |
| 4.4.1 Cu/V_2O_5-TiO_2/SiO_2 催化劑的紫外可見(jiàn)漫反射測(cè)定結(jié)果 |
| 4.4.2 Cu/MoO_3-TiO_2/SiO_2 催化劑的紫外可見(jiàn)漫反射測(cè)定結(jié)果 |
| 4.4.3 Cu/ZnO-TiO_2/SiO_2 催化劑的紫外可見(jiàn)漫反射測(cè)定結(jié)果 |
| 4.5 固體材料的表面結(jié)構(gòu)模型 |
| 4.6 小結(jié) |
| 第五章 固體材料的能帶結(jié)構(gòu)和光響應(yīng)性能 |
| 5.1 半導(dǎo)體能帶寬度的測(cè)定及其與粒子尺度的關(guān)系 |
| 5.1.1 半導(dǎo)體能帶寬度Eg 值的測(cè)量 |
| 5.1.2 半導(dǎo)體能帶寬度與粒子尺度的關(guān)系 |
| 5.2 固體材料的能帶結(jié)構(gòu) |
| 5.2.1 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體的能帶結(jié)構(gòu) |
| 5.2.1.1 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體V_2O_5-TiO_2/SiO_2 的能帶特點(diǎn) |
| 5.2.1.2 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體MoO_3-TiO_2/SiO_2 的能帶特點(diǎn) |
| 5.2.1.3 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體ZnO-TiO_2/SiO_2 的能帶特點(diǎn) |
| 5.2.2 固體材料(Cu/負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體)的能帶結(jié)構(gòu) |
| 5.3 固體材料的光響應(yīng)性能 |
| 5.4 小結(jié) |
| 第六章 光催化劑的化學(xué)吸附性能 |
| 6.1 CO_2 在固體材料表面的化學(xué)吸附 |
| 6.1.1 CO_2在復(fù)合氧化物半導(dǎo)體上的化學(xué)吸附IR結(jié)果 |
| 6.1.1.1 V_2O_5-TiO_2/SiO_2化學(xué)吸附CO_2的IR結(jié)果 |
| 6.1.1.2 MoO_3-TiO_2/SiO_2 化學(xué)吸附CO_2 的IR 結(jié)果 |
| 6.1.1.3 ZnO-TiO_2/SiO_2 化學(xué)吸附CO_2 的IR 結(jié)果 |
| 6.1.2 CO_2 在固體材料(Cu/復(fù)合氧化物)上的化學(xué)吸附IR 結(jié)果 |
| 6.1.2.1 Cu/V_2O_5-TiO_2/SiO_2 化學(xué)吸附CO_2 的IR 結(jié)果 |
| 6.1.2.2 Cu/MoO_3-TiO_2/SiO_2化學(xué)吸附CO_2的IR 結(jié)果 |
| 6.1.2.3 Cu/ZnO-TiO_2/SiO_2 化學(xué)吸附CO_2 的IR 結(jié)果 |
| 6.1.3 CO_2 化學(xué)吸附的TPD-MS 結(jié)果 |
| 6.1.4 CO_2 在固體材料上的化學(xué)吸附機(jī)理和模型 |
| 6.1.5 固體材料對(duì) CO_2 的化學(xué)吸附性能分析 |
| 6.2 C_3H_8 在固體材料表面的化學(xué)吸附 |
| 6.2.1 C_3H_8 在固體材料上的化學(xué)吸附IR 結(jié)果 |
| 6.2.1.1 Cu/V_2O_5-TiO_2/SiO_2化學(xué)吸附C_3H_8的IR 結(jié)果 |
| 6.2.1.2 Cu/MoO_3-TiO_2/SiO_2 化學(xué)吸附C_3H_8 的IR 結(jié)果 |
| 6.2.1.3 Cu/ZnO-TiO_2/SiO_2 化學(xué)吸附C_3H_8 的IR 結(jié)果 |
| 6.2.2 固體材料上C_3H_8 化學(xué)吸附的TPD-MS 結(jié)果 |
| 6.2.3 C_3H_8 在固體材料上的化學(xué)吸附機(jī)理和模型 |
| 6.2.4 固體材料對(duì) C_3H_8 的化學(xué)吸附性能分析 |
| 6.3 小結(jié) |
| 第七章 固體材料光催化反應(yīng)性能 |
| 7.1 固體材料表面熱催化反應(yīng)結(jié)果 |
| 7.2 CO_2 與C_3H_8 的氣相光催化反應(yīng)結(jié)果 |
| 7.3 光促表面催化反應(yīng)(PSSCR-GC)實(shí)驗(yàn)結(jié)果 |
| 7.4 反應(yīng)條件對(duì)光催化反應(yīng)性能的影響 |
| 7.4.1 反應(yīng)溫度的影響 |
| 7.4.2 反應(yīng)物空速的影響 |
| 7.4.3 反應(yīng)物配比的影響 |
| 7.5 小結(jié) |
| 第八章 氣固光催化反應(yīng)過(guò)程控制與優(yōu)化途徑的探討 |
| 8.1 氣固光催化丙烷和CO_2 合成異丁烯醛的過(guò)程機(jī)制 |
| 8.1.1 共通模型 |
| 8.1.2 基本過(guò)程 |
| 8.1.3 過(guò)程的控制步驟及其加速 |
| 8.2 固體材料設(shè)計(jì)與優(yōu)化途徑 |
| 8.2.1 復(fù)合半導(dǎo)體能帶結(jié)構(gòu)匹配設(shè)計(jì)與光能利用率 |
| 8.2.2 表面化學(xué)組成設(shè)計(jì)與反應(yīng)物的吸附態(tài) |
| 8.2.3 優(yōu)化固體材料光催化性能的途徑 |
| 8.3 過(guò)程條件的設(shè)計(jì)與優(yōu)化途徑 |
| 8.3.1 反應(yīng)器結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)與光能利用率 |
| 8.3.2 反應(yīng)條件的優(yōu)化與“熱-表面”的協(xié)同作用 |
| 8.3.3 優(yōu)化光催化反應(yīng)過(guò)程控制的途徑 |
| 8.4 展望 |
| 8.5 小結(jié) |
| 第九章 結(jié)論 |
| 參考文獻(xiàn) |
| 發(fā)表論文和參加科研情況說(shuō)明 |
| 附錄 |
| 致謝 |
（8）流化床甲烷臨氧CO2重整制合成氣鎳系催化劑研究（論文提綱范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 文獻(xiàn)綜述 |
| 1.1 甲烷催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)的意義 |
| 1.2 甲烷部分氧化制合成氣研究 |
| 1.2.1 甲烷部分氧化反應(yīng)催化劑的活性組分 |
| 1.2.2 甲烷部分氧化反應(yīng)催化劑的載體 |
| 1.2.3 甲烷部分氧化反應(yīng)催化劑的助劑 |
| 1.2.4 甲烷部分氧化反應(yīng)反應(yīng)器的選擇 |
| 1.2.5 甲烷部分氧化反應(yīng)機(jī)理的研究 |
| 1.2.6 CH_4部分氧化存在的主要問(wèn)題 |
| 1.3 甲烷二氧化碳重整制合成氣反應(yīng)體系研究 |
| 1.3.1 CH_4-CO_2重整反應(yīng)催化劑研究 |
| 1.3.2 CH_4-CO_2重整反應(yīng)過(guò)程中催化劑積碳研究 |
| 1.3.3 其它供能方式下的CO_2-CH_4重整反應(yīng) |
| 1.4 甲烷臨氧二氧化碳自熱重整制合成氣研究 |
| 1.4.1 甲烷臨氧二氧化碳重整制合成氣反應(yīng)中的可能反應(yīng) |
| 1.4.2 甲烷臨氧二氧化碳重整制合成氣反應(yīng)主要催化劑體系 |
| 1.4.3 甲烷臨氧CO_2重整制合成氣的動(dòng)力學(xué) |
| 1.4.4 流化床甲烷臨氧CO_2重整制合成氣研究 |
| 1.5 低碳烷烴臨氧自熱重整制合成氣研究 |
| 1.6 本組以前的工作基礎(chǔ) |
| 1.7 選題的依據(jù)和研究的內(nèi)容 |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第二章 實(shí)驗(yàn)研究方法及表征手段 |
| 2.1 催化劑的制備 |
| 2.1.1 本文實(shí)驗(yàn)所用化學(xué)藥品 |
| 2.1.2 催化劑的制備 |
| 2.2 催化劑活性評(píng)價(jià) |
| 2.3 數(shù)據(jù)處理方法 |
| 2.4 催化劑的表征 |
| 2.4.1 催化劑及載體的比表面及孔結(jié)構(gòu)測(cè)定 |
| 2.4.2 XRD測(cè)試 |
| 2.4.3 H_2-程序升溫還原(H_2-TPR) |
| 2.4.4 CO_2-TPD |
| 2.4.5 積碳量的TGA測(cè)定 |
| 2.4.6 催化劑積碳的紫外拉曼光譜分析 |
| 2.4.7 催化劑表透射電鏡分析 |
| 2.4.8 pulse-MS及TPSR-MS研究 |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第三章 堿土金屬氧化物對(duì)Ni／SiO_2改性及在甲烷臨氧CO_2重整制反應(yīng)中的應(yīng)用研究 |
| 前言 |
| 3.1 Ni／MeO-SiO_2(Me=Mg,Ca,Sr,Ba)催化劑的流化床甲烷臨氧重整催化性能 |
| 3.2 Ni／CaO-SiO_2催化活性及表征 |
| 3.2.1 不同CaO用量修飾Ni／SiO_2后的催化活性比較 |
| 3.2.2 空速改變對(duì)5Ni／10CaO-SiO_2催化性能的影響 |
| 3.2.3 反應(yīng)溫度對(duì)催化活性的影響 |
| 3.2.4 原料氣配比對(duì)產(chǎn)物的影響 |
| 3.2.5 Ni／CaO-SiO_2催化劑的XRD及CO_2-TPD表征結(jié)果 |
| 3.2.6 Ni／CaO-SiO_2催化劑的H_2-TPR及TEM表征 |
| 3.3 Ni／BaO-SiO_2催化劑的催化性能及表征 |
| 3.3.1 反應(yīng)溫度對(duì)5Ni／10BaO-SiO_2催化活性的影響 |
| 3.3.2 催化劑使用前預(yù)還原溫度對(duì)催化劑的活性影響 |
| 3.3.3 改變空速對(duì)5Ni／10BaO-SiO_2催化活性的影響 |
| 3.3.4 Ni／BaO-SiO_2系列催化劑的XRD、TEM及H_2-TPR研究 |
| 3.3.5 不同BaO添加量的催化劑活性及穩(wěn)定性研究 |
| 3.4 Ni／SrO-SiO_2的催化反應(yīng)性能及表征 |
| 3.4.1 不同SrO添加量的催化劑活性及穩(wěn)定性研究 |
| 3.4.2 不同反應(yīng)溫度下5Ni／10SrO-SiO_2的催化活性研究 |
| 3.4.3 不同空速下Ni／SrO-SiO_2催化劑的催化性能 |
| 3.4.4 5Ni／SrO-SiO_2催化劑程序升溫還原及X-射線衍射研究 |
| 3.3.5 5Ni／10SrO-SiO_2催化劑的TEM分析 |
| 3.5 鎳基及堿土金屬改性鎳基催化劑上CH_4-pulse-MS反應(yīng)研究 |
| 3.6 結(jié)論 |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第四章 MgO對(duì)Ni／SiO_2催化劑改性及在流化床甲烷臨氧CO_2重整反應(yīng)中的應(yīng)用研究 |
| 前言 |
| 4.1 甲烷臨氧CO_2重整制合成氣反應(yīng)熱力學(xué)研究 |
| 4.2 MgO改性Ni／SiO_2的評(píng)價(jià)結(jié)果 |
| 4.2.1 催化劑比表面和孔結(jié)構(gòu)測(cè)定 |
| 4.2.2 MgO用量對(duì)鎳基催化劑催化活性的影響 |
| 4.2.3 反應(yīng)溫度對(duì)催化劑性能的影響 |
| 4.2.4 預(yù)還原溫度對(duì)5Ni／5MgO-SiO_2催化活性的影響 |
| 4.2.5 原料氣中氧含量對(duì)催化劑性能及產(chǎn)物的影響 |
| 4.2.6 不同空速對(duì)催化劑性能的影響 |
| 4.3 催化劑還原性能對(duì)催化活性的影響研究 |
| 4.3.1 Ni／SiO_2及改性鎳基催化劑的流化床升溫-降溫反應(yīng)過(guò)程研究 |
| 4.3.2 鎳基及堿土金屬或貴金屬改性后的催化劑了PSR-MS比較研究 |
| 4.3.3 5Ni／MgO-SiO_2催化劑的CO_2-程序升溫脫附實(shí)驗(yàn)結(jié)果 |
| 4.3.4 反應(yīng)前后催化劑X-射線衍射分析 |
| 4.3.5 H_2-程序升溫還原(TPR) |
| 4.4 催化劑積碳分析 |
| 4.4.1 Ni基催化劑MgO改性前后CH_4-pulse-MS研究 |
| 4.4.2 反應(yīng)前后催化劑TGA分析 |
| 4.4.3 反應(yīng)前后催化劑透射電鏡(TEM) |
| 4.5 小結(jié) |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第五章 ZrO_2、CeO_2對(duì)Ni／SiO_2催化劑的改性研究 |
| 前言 |
| 5.1 Ni／ZrO_2-SiO_2催化劑的催化性能研究 |
| 5.1.1 鋯含量對(duì)改性催化劑性能的影響 |
| 5.1.2 反應(yīng)溫度對(duì)5Ni／5ZrO_2-SiO_2催化性能的影響 |
| 5.1.3 空速對(duì)Ni／ZrO_2-SiO_2催化性能的影響 |
| 5.1.4 原料氣配比對(duì)甲烷轉(zhuǎn)化率的影響 |
| 5.2 5Ni／ZrO_2-SiO_2系列催化劑的表征 |
| 5.2.1 程序升溫還原結(jié)果(H_2-TPR) |
| 5.2.2 5Ni／(ZrO_2)-SiO_2催化劑X-射線衍射及透射電鏡研究 |
| 5.3 Ni／CeO_2(-ZrO_2)-SiO_2在甲烷臨氧CO_2重整反應(yīng)中性能研究 |
| 5.3.1 不同反應(yīng)溫度下5Ni／5CeO_2-SiO_2的催化性能 |
| 5.3.2 不同反應(yīng)溫度下5Ni／5CeO_25ZrO_2-SiO_2的催化性能 |
| 5.3.3 Ni／(CeO_2)ZrO_2-SiO_2催化劑還原性能研究 |
| 5.4 鎳基及CeO_2／ZrO_2改性鎳基催化劑上CH_4-pulse-MS和TPSR-MS研究 |
| 5.4.1 鎳基及CeO_2／ZrO_2改性鎳基催化劑上脈沖甲烷研究 |
| 5.4.2 鎳基及CeO_2／ZrO_2改性鎳基催化劑上CH_4／CO_2-TPSR-MS研究 |
| 5.5 小結(jié) |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第六章 流化床在甲烷臨氧CO_2重整反應(yīng)中的作用研究 |
| 前言 |
| 6.1 流化床甲烷臨氧CO_2重整制合成氣反應(yīng)條件探索 |
| 6.1.1 流化特性考察 |
| 6.1.2 流化床與固定床中催化劑性能及表征 |
| 6.2 流化床甲烷臨氧CO_2重整制合成氣反應(yīng)過(guò)程的研究 |
| 6.3 結(jié)論 |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第七章 流化床甲烷混合丙烷臨氧二氧化碳制合成氣反應(yīng)研究 |
| 前言 |
| 7.1 催化劑的篩選 |
| 7.1.1 實(shí)驗(yàn)部分 |
| 7.1.2 不同催化劑對(duì)甲烷、丙烷臨氧二氧化碳重整制合成氣的反應(yīng)性能 |
| 7.2 混合烷烴臨氧CO_2重整制合成氣反應(yīng)中催化劑性能的考察 |
| 7.2.1 反應(yīng)溫度對(duì)1Ru／Al_2O_3催化甲烷／丙烷臨氧CO_2重整反應(yīng)活性影響 |
| 7.2.2 鎳基催化劑的甲烷混合丙烷臨氧CO_2重整催化活性與溫度的關(guān)系 |
| 7.2.3 原料氣中不同甲烷／丙烷配比對(duì)甲烷、CO_2轉(zhuǎn)化率的影響 |
| 7.2.4 5Ni／10CaO-SiO_2催化劑上甲烷／丙烷臨氧CO_2重整反應(yīng)穩(wěn)定性 |
| 7.3 催化劑抗積碳性能的考察 |
| 7.4 質(zhì)譜跟蹤C(jī)O_2及O_2消碳研究 |
| 7.5 小結(jié) |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第八章 結(jié)論與展望 |
| 攻博期間發(fā)表或已完成的相關(guān)論文及專利 |
| 致謝 |
（9）甲烷部分氧化制合成氣中Ni整體型催化劑性能的研究（論文提綱范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 前言 |
| 第一章 文獻(xiàn)綜述 |
| 1.1 概述 |
| 1.2 甲烷制合成氣的途徑 |
| 1.2.1 甲烷水蒸氣重整制合成氣 |
| 1.2.2 甲烷二氧化碳重整制合成氣 |
| 1.2.3 甲烷部分氧化制合成氣 |
| 1.3 反應(yīng)機(jī)理 |
| 1.3.1 間接反應(yīng)機(jī)理 |
| 1.3.2 直接氧化機(jī)理 |
| 1.4 甲烷催化部分氧化制合成氣的反應(yīng)器 |
| 1.4.1 固定床 |
| 1.4.2 流化床反應(yīng)器 |
| 1.4.3 其它類型反應(yīng)器 |
| 1.5 甲烷催化部分氧化制合成氣的催化劑 |
| 1.5.1 負(fù)載型催化劑 |
| 1.5.2 整體型催化劑 |
| 1.6 催化劑的失活 |
| 1.6.1 積碳失活 |
| 1.6.2 燒結(jié)失活 |
| 1.7 甲烷部分氧化制合成氣研究現(xiàn)狀與不足 |
| 1.8 本論文的研究?jī)?nèi)容及意義 |
| 第二章 實(shí)驗(yàn)部分 |
| 2.1 實(shí)驗(yàn)原料及規(guī)格 |
| 2.2 鎳整體型催化劑的制備 |
| 2.3 催化劑的活性評(píng)價(jià)流程圖 |
| 2.4 實(shí)驗(yàn)裝置及儀器介紹 |
| 2.4.1 反應(yīng)器 |
| 2.4.2 外加熱爐 |
| 2.4.3 程序溫度控制儀 |
| 2.4.4 質(zhì)量流量控制器及顯示儀 |
| 2.4.5 分析儀器 |
| 2.5 活性評(píng)價(jià)方法 |
| 2.6 催化劑的活性評(píng)價(jià)的反應(yīng)條件 |
| 2.6.1 原料氣的配比 |
| 2.6.2 空速 |
| 2.6.3 溫度 |
| 2.7 數(shù)據(jù)處理方法 |
| 2.7.1 相對(duì)校正因子的測(cè)定 |
| 2.7.2 數(shù)據(jù)的處理方法 |
| 2.8 催化劑的表征 |
| 2.8.1 比表面積測(cè)定 |
| 2.8.2 催化劑的xps分析 |
| 第三章 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論 |
| 3.1 在單管中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論 |
| 3.1.1 原料氣配比對(duì)催化劑活性的影響 |
| 3.1.2 空速對(duì)催化劑活性的影響 |
| 3.2 在套管中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論 |
| 3.2.1 原料氣配比對(duì)催化劑活性的影響 |
| 3.2.2 空速對(duì)催化劑活性的影響 |
| 3.2.3 套管反應(yīng)器中兩種規(guī)格催化劑的活性比較 |
| 3.3 催化劑床長(zhǎng)對(duì)催化劑活性的影響 |
| 3.4 爐溫對(duì)催化劑活性的影響 |
| 3.5 鍍銠催化劑和純金屬鎳催化劑活性的比較 |
| 3.6 小結(jié) |
| 第四章 鎳整體型催化劑穩(wěn)定性的研究 |
| 4.1 催化劑的失活 |
| 4.1.1 鎳整體型催化劑對(duì)硫的抵抗性能的研究 |
| 4.2 鎳整體型催化劑的穩(wěn)定性分析 |
| 4.2.1 比表面測(cè)定結(jié)果 |
| 4.2.2 催化劑的xps圖 |
| 4.3 小結(jié) |
| 第五章 結(jié)論 |
| 參考文獻(xiàn) |
| 發(fā)表論文和參加科研情況說(shuō)明 |
| 附錄 |
| 附錄一 標(biāo)準(zhǔn)氣體的色譜圖及相對(duì)校正因子的計(jì)算 |
| 附錄二 尾氣的氣相色譜譜圖及轉(zhuǎn)化率和選擇性的計(jì)算 |
| 附錄三 催化劑鍍銠的XPS圖 |
| 致謝 |
（10）高碳烴氧化裂解制低碳烯烴的研究（論文提綱范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 緒論 |
| 1 引言 |
| 1.1 蒸汽熱裂解 |
| 1.2 催化熱裂解 |
| 1.3 烴類選擇氧化 |
| 2 烴類均相(非催化)氧化制低碳烯烴 |
| 2.1 低碳烷烴(C_2～C_4)氣相氧化脫氫 |
| 2.2 高碳烷烴(＞C_4)氣相氧化裂解 |
| 3 乙烷催化氧化脫氫 |
| 3.1 低溫乙烷催化氧化脫氫 |
| 3.2 高溫乙烷催化氧化脫氫 |
| 3.2.1 引用和改進(jìn)常規(guī)甲烷氧化偶聯(lián)催化劑 |
| 3.2.2 鹵素調(diào)變的高溫乙烷氧化脫氫催化劑 |
| 3.2.3 沸石基及其他高溫乙烷氧化脫氫催化劑 |
| 4 丙烷、丁烷的催化氧化脫氫 |
| 5 毫秒反應(yīng)在選擇氧化制低碳烯烴過(guò)程中的應(yīng)用 |
| 6 論文設(shè)想 |
| 6.1 烴類選擇氧化制低碳烯烴過(guò)程中存在的問(wèn)題 |
| 6.2 論文的研究?jī)?nèi)容 |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第二章 實(shí)驗(yàn) |
| 1 催化劑的制備 |
| 2 反應(yīng)性能評(píng)價(jià) |
| 2.1 反應(yīng)性能評(píng)價(jià)裝置 |
| 2.2 反應(yīng)性能評(píng)價(jià)過(guò)程 |
| 2.3 分析方法 |
| 第三章 正己烷氣相氧化裂解的研究 |
| 第一節(jié) 正己烷的非氧化熱裂解反應(yīng) |
| 1.1 反應(yīng)溫度的影響 |
| 1.2 原料停留時(shí)間(t)的影響 |
| 1.3 稀釋比(N_2％)的影響 |
| 第二節(jié) 正己烷的氣相氧化裂解反應(yīng) |
| 2.1 反應(yīng)溫度的影響 |
| 2.2 烷氧比n(C_6H_(14))/n(O_2)的影響 |
| 2.3 原料停留時(shí)間(t)的影響 |
| 2.3.1 不同溫度下原料停留時(shí)間(t)的影響 |
| 2.3.2 不同烷氧比下原料停留時(shí)間(t)的影響 |
| 2.4 稀釋比(N_2％)的影響 |
| 第三節(jié) 正己烷的氣相氧化裂解反應(yīng)的氫氧分布和床層溫度分布 |
| 3.1 正己烷氣相氧化裂解反應(yīng)的氫、氧分布 |
| 3.1.1 正己烷氣相氧化裂解反應(yīng)的氫分布 |
| 3.1.2 正己烷氣相氧化裂解反應(yīng)的氫分布 |
| 3.2 正己烷氣相氧化裂解反應(yīng)的床層溫度分布 |
| 小結(jié) |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第四章 環(huán)己烷氣相氧化裂解的研究 |
| 第一節(jié) 環(huán)己烷的非氧化熱裂解反應(yīng) |
| 1.1 反應(yīng)溫度的影響 |
| 1.2 原料停留時(shí)間(t)的影響 |
| 1.3 稀釋比(N_2％)的影響 |
| 第二節(jié) 環(huán)己烷的氣相氧化裂解反應(yīng) |
| 2.1 反應(yīng)溫度的影響 |
| 2.2 烷氧比n(C_6H_(12))/n(O_2)的影響 |
| 2.3 原料停留時(shí)間(t)的影響 |
| 2.3.1 不同溫度下原料停留時(shí)間(t)的影響 |
| 2.3.2 不同烷氧比下原料停留時(shí)間(t)的影響 |
| 2.4 稀釋比(N_2％)的影響 |
| 第三節(jié) 環(huán)己烷的氣相氧化裂解反應(yīng)的氫氧分布和床層溫度分布 |
| 3.1 環(huán)己烷氣相氧化裂解反應(yīng)的氫、氧分布 |
| 3.1.1 環(huán)己烷氣相氧化裂解反應(yīng)的氫分布 |
| 3.1.2 環(huán)己烷氣相氧化裂解反應(yīng)的氫分布 |
| 3.2 環(huán)己烷氣相氧化裂解反應(yīng)的床層溫度分布 |
| 小結(jié) |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第五章 高碳烴氣相氧化裂解過(guò)程的自熱計(jì)算和反應(yīng)途徑 |
| 第一節(jié) 異辛烷和正癸烷的氣相氧化裂解反應(yīng) |
| 1.1 異辛烷和正癸烷的熱裂解反應(yīng) |
| 1.2 異辛烷和正癸烷的氣相氧化裂解反應(yīng) |
| 1.3 高碳烴氣相氧化裂解反應(yīng)的共同特點(diǎn) |
| 第二節(jié) 高碳烴氣相氧化裂解自熱過(guò)程的熱力學(xué)計(jì)算 |
| 2.1 熱裂解過(guò)程主要參數(shù)的計(jì)算 |
| 2.2 氣相氧化裂解熱熱過(guò)程主要參數(shù)的計(jì)算 |
| 2.3 高碳烴氣相氧化裂解自熱過(guò)程的總碳資源利用率 |
| 第三節(jié) 高碳烴氣相氧化裂解的反應(yīng)途徑 |
| 小結(jié) |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第六章 正己烷、環(huán)己烷催化氧化裂解反應(yīng)的研究 |
| 第一節(jié) 正己烷的催化熱裂解反應(yīng) |
| 1.1 HZSM-5催化下的正己烷催化熱裂解反應(yīng) |
| 1.2 10％La_2O_3／HZSM-5催化下的正己烷催化熱裂解反應(yīng) |
| 1.3 0.25％Li／MgO催化下的正己烷催化熱裂解反應(yīng) |
| 第二節(jié) 正己烷的催化氧化裂解反應(yīng) |
| 2.1 石英砂填裝對(duì)正己烷氣相氧化裂解反應(yīng)的抑制效應(yīng) |
| 2.2 HZSM-5催化下的正己烷催化氧化裂解反應(yīng) |
| 2.3 10％La_2O_3／HZSM-5催化下的正己烷催化氧化裂解反應(yīng) |
| 2.4 0.25％Li／MgO催化下的正己烷催化氧化裂解反應(yīng) |
| 第三節(jié) 環(huán)己烷的催化氧化裂解反應(yīng) |
| 小結(jié) |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第七章 正己烷臨氫氧化裂解催化過(guò)程的研究 |
| 第一節(jié) 添加純氫的正己烷臨氫氧化裂解催化過(guò)程 |
| 1.1 添加純氫的正己烷臨氫氣相氧化裂解過(guò)程 |
| 1.2 添加純氫的正己烷臨氫氧化裂解催化過(guò)程 |
| 1.2.1 選擇催化劑0.1％Pt／HZSM-5 |
| 1.2.2 催化劑0.1％Pt／HZSM-5對(duì)正己烷臨氫氧化裂解反應(yīng)的催化性能 |
| 1.2.3 選擇催化劑0.1％Pt／MgAl_2O_4 |
| 1.2.4 催化劑0.1％Pt／／MgAl_2O_4對(duì)正己烷臨氫氧化裂解反應(yīng)的催化性能 |
| 第二節(jié) 添加合成氣(H2／CO)的正己烷臨氫氧化裂解催化過(guò)程 |
| 2.1 添加合成氣的正己烷臨氫氣相氧化裂解過(guò)程 |
| 2.2 添加合成氣的正己烷臨氫氧化裂解催化過(guò)程 |
| 2.2.1 添加合成氣對(duì)0.1％Pt／HZSM-5催化的正己烷臨氫氧化裂解反應(yīng)的影響 |
| 2.2.2 添加合成氣對(duì)0.1％Pt／MgAl_2O_4催化的正己烷臨氫氧化裂解反應(yīng)的影響 |
| 2.2.3 添加合成氣對(duì)正己烷臨氫氧化裂解反應(yīng)目標(biāo)產(chǎn)物間相對(duì)比例的調(diào)控 |
| 小結(jié) |
| 參考文獻(xiàn) |
| 第八章 結(jié)論 |
| 作者簡(jiǎn)介與文章目錄 |
| 致謝 |
四、丙烷部分氧化制滲碳?xì)庥酶呋钚源呋瘎┑难芯浚ㄕ撐膮⒖嘉墨I(xiàn)）
- [1]納米鎳負(fù)載的氧化鈰基催化劑的制備及其在微管式SOFC上的應(yīng)用研究[D]. 郭勁. 廣東工業(yè)大學(xué), 2021
- [2]甲烷干重整催化劑的設(shè)計(jì)及其在工業(yè)尾氣轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用研究[D]. 田井清. 華東師范大學(xué), 2020(11)
- [3]納米碳材料在氣相反應(yīng)中的催化性能和機(jī)理研究[D]. 鐘炳偉. 中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué), 2014(10)
- [4]Zn/HZSM-5與Pt-Zn/HZSM-5催化劑上甲烷和丙烷混合烷烴的無(wú)氧芳構(gòu)化研究[D]. 李秀東. 浙江大學(xué), 2008(12)
- [5]丙烷氧化脫氫制丙烯和直接法制過(guò)氧化氫催化劑的制備及表征[D]. 馮偉梁. 復(fù)旦大學(xué), 2007(06)
- [6]重質(zhì)烴氧化裂解制低碳烯烴和輕質(zhì)油品的研究[D]. 朱海歐. 中國(guó)科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）, 2005(04)
- [7]金屬修飾的負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體的制備及光催化CO2和丙烷合成異丁烯醛的反應(yīng)性能[D]. 胡蓉蓉. 天津大學(xué), 2005(06)
- [8]流化床甲烷臨氧CO2重整制合成氣鎳系催化劑研究[D]. 井強(qiáng)山. 浙江大學(xué), 2005(08)
- [9]甲烷部分氧化制合成氣中Ni整體型催化劑性能的研究[D]. 邸立輝. 天津大學(xué), 2004(06)
- [10]高碳烴氧化裂解制低碳烯烴的研究[D]. 劉雪斌. 中國(guó)科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）, 2004(03)